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[硕士论文] 舒文路
凝聚态物理 四川师范大学 2017(学位年度)
摘要:(Mg,Fe)O方镁铁矿和(Mg,Fe)SiO3钙钛矿是下地幔中富含的矿物材料,而后钙钛矿相(PPv)则是下地幔底部D"区域中最主要的矿物物质。探究这些材料在下地幔压力环境下的物理性质有其重要地学价值。近年来,关于下地幔矿物辐射热导率的研究,已成为高压领域一个重要的课题。其原因是,这些信息的获得对理解下地幔的动力学过程具有重要的意义,为了获取这些信息,需要计算得到(Mg,Fe)O方镁铁矿和(Mg,Fe)SiO3钙钛矿以及后钙钛矿在下地幔压力环境下的光吸收谱和折射率数据。同时,由于矿物的光学性质与其电子结构紧密相关,电子结构信息的获得将对理解矿物光学性质变化规律的微观机理有重要贡献。因此,本文采用第一性原理方法,在常温和下地幔压力环境下,计算了方镁铁矿、钙钛矿、后钙钛矿理想晶体以及含空位缺陷晶体的电子结构和光学性质。
  本文主要研究工作和结论如下:
  (1)基于第一性原理方法,研究了(Mg0.8125,Fe0.1875)O方镁铁矿理想晶体、含氧离子空位点缺陷晶体在下地幔压力下的电子结构和光学性质。计算结果表明:与晶体场等理论预测结果一致,二价铁的电子自旋相变将导致理想晶体带隙变宽并引起其吸收光谱明显蓝移,且大约在波数15000cm-1内出现透明现象。然而,缺陷晶体在近红外光区的吸收性却随铁杂质的自旋态转变而显著增强。这意味着,在真实的掺杂浓度下,仅考虑自旋和压力因素还不能解释高压吸收谱实验的观察结果,压力诱导的O2-空位点缺陷可能是引起预测与实验结果出现本质差异的重要原因。理想晶体的折射率数据表明:铁自旋相变对其折射率规律的影响并不明显。当缺陷晶体发生自旋相变时,在低能区域,其折射率缓慢降低;但在高能区域其折射率却增大,压力和波数对折射率存在显著影响。
  (2)电子结构计算数据表明,空位点缺陷和自旋相变的共同作用下,总态密度整体蓝移并引起带隙变宽,价带和导带的峰值强度增加且展开的宽度减小,主峰个数降低,这些变化才是引起高压吸收谱实验中光吸收性增强的原因。
  (3)采用第一性原理方法,计算了(Mg0.875,Fe0.125)SiO3钙钛矿和(Mg0.9,Fe0.1)SiO3后钙钛矿在高压下的光学性质和电子结构。计算数据表明:钙钛矿的结构相变将导致其吸收性增强,证实了基于实验数据的推断。而后钙钛矿二价铁吸收带的波数位置与实验观测结果相近。在后钙钛矿相区,压力将导致吸收带的强度缓慢增加,但二价铁自旋态的转变对其吸收谱的影响却非常微弱。钙钛矿的结构相变将导致其折射率升高;在后钙钛矿相区,压力及自旋态转变对折射率的影响不明显。
  (4)电子结构计算数据表明,不同结构相的态密度受压力因素的影响也存在较大差异。在钙钛矿相区,态密度随压力的增大而变化缓慢,而后钙钛矿相则不同:随压力的增大,态密度峰值强度降低并伴随发生显著的蓝移现象,尖峰的个数减少却表现为宽度增宽,这些变化都与光学性质的变化基本一致。
[硕士论文] 郭晓宏
矿产普查与勘探 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:秀水河钒钛磁铁矿床位于红格矿田南东段,通过对区域地质、矿区地质、矿床地质及矿石特征进行了叙述,重点研究了岩(矿)体韵律特征,初步总结成矿规律。得到了以下几点认识:
  秀水河含矿岩体属弱碱—碱质、贫钙—亚钙、低铝质的铁质、铁镁质基性—超基性岩,与红格岩体极其相似;其在成岩期与红格岩体属同一大岩体,后期构造破坏和岩浆裹切分割使其与母体分离,形成现在相对独立的基性—超基性岩体。
  秀水河岩体的形成时代稍早于峨眉山玄武岩,但二者均属晚二叠世产物,可能是岩浆演化中同源异相的产物。成矿物质来源应该是幔源富含Fe、Ti的玄武岩浆。
  岩体的每个含矿层从底部到顶部,矿石结构呈现出粒状镶嵌结构—海绵陨铁结构—嵌晶结构—填隙结构的总体趋势,构造总体为致密块状—浸染状的趋势,二者体现出一定的相关性;矿物成分上,铁钛氧化物、磁黄铁矿及橄榄石含量逐渐减少,而黄铁矿及长石、辉石则逐渐增多;矿石化学成分与结构构造、矿物成分及含量之间存在一致的韵律性变化特征;而且钒钛磁铁矿体主要富集在每个含矿层的中下部。
  致密块状、稠密浸染状矿石中铁钛氧化物比脉石矿物先结晶,而稀疏、星散浸染状矿石中硅酸盐矿物先结晶,因此不能将矿床简单的划为早期或晚期岩浆矿床。秀水河钒钛磁铁矿由岩浆多旋回、多期次脉动侵入形成,既存在深源分异,又存在就地结晶分异,应属多成因复成矿床。
  攀西地区含钒钛磁铁矿的基性—超基性岩体与峨眉山玄武岩、碱性岩构成“三位一体”,三者共生是找矿的一个重要方向,另外需重视韵律特征良好的辉长岩—辉石岩—橄辉岩组合及碳酸盐出露地区,配合物化探手段,开展找矿工作。
[硕士论文] 段佳琪
矿产普查与勘探 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:基于我国微晶石墨资源丰富但综合利用程度低,迫切需要提高其产品附加值的背景,本论文在系统研究湖南郴州不同矿区微晶石墨的矿物学特征的基础上,对原矿进行了提纯、氧化插层和膨胀处理,制得了符合 GBT2453-2009《锂离子电池石墨类负极材料》要求的高纯膨胀微晶石墨;系统研究了不同矿物学特征的微晶石墨在氧化插层和膨胀过程中结构和导电性的变化规律,并分析了膨胀微晶石墨对 Pb2+的吸附行为。本论文的研究根据微晶石墨矿物学特征的不同,提出了相应的开发利用方向,有利于合理利用微晶石墨资源,提高其产品附加值。
  对湖南郴州不同矿区微晶石墨的矿物学特征研究表明,该市微晶石墨的固定碳含量为77.40%~86.39%,主要矿物相为石墨、绿泥石、石英、方解石和白云母等;晶体结构以2H型为主,同时含有14.81%~21.63%的3R型结构,石墨化度较低,与我国晶质石墨晶体结构的完善程度相比存在一定差距;微晶石墨颗粒在碱性水溶液中有较好的稳定性;导电性随着结构缺陷与无序度(ID/IG值)的增加而变差。样品 HL5-2T含有更多的结构缺陷和微晶边缘,电阻率比其他样品高一个数量级。
  为获得高纯微晶石墨,分别采用碱浸酸浸提纯法和超声-混酸法对样品 HJC进行提纯。碱浸酸浸提纯法由于水浴温度的限制,NaOH不能完全破坏样品中石英和云母等硅酸盐矿物的晶体结构,导致提纯效果有限。超声-混酸法可快速解离并除去杂质,将固定碳含量提高至99.9%以上,且纯化微晶石墨的层状结构未发生明显变化。采用优化的超声-混酸法提纯工艺对样品 HJC和 HL5-2进行提纯,获得了不同结构缺陷与无序度的高纯微晶石墨。
  以高纯微晶石墨 HJC-C和 HL5-2C为原料,采用改进的Hummers法制备氧化微晶石墨,经900℃高温制得膨胀微晶石墨。氧化插层阶段,随着氧化程度的增加,HJC-C-nKP系列样品的结构缺陷与无序度逐渐增加,而 HL5-2C-nKP系列样品的结构缺陷在增加的同时,结构无序度大幅减小;经热膨胀后, HJC-C-nP系列样品的结构缺陷与无序度整体减小,而 HL5-2C-nP系列样品的结构无序度有所增大。样品 HL5-2C比 HJC-C更易被氧化,且完全氧化时所消耗 KMnO4的量也更多。两个系列氧化微晶石墨样品的结构层均接有羟基、羧基和环氧基等含氧官能团;高温膨胀后,含氧官能团减少,层间距增大。
  微晶石墨原样的结构特点对膨胀微晶石墨的导电性具有重要影响,在相同条件下,样品 HJC-T及其反应产物的电阻率均小于样品HL5-2T及其反应产物。当微晶石墨氧化后,其电阻率与 ID/IG值不再呈现一定的相关性。经提纯、氧化插层和膨胀后,两个系列膨胀微晶石墨的阴离子浓度、粉末压实密度和微量金属元素均达到了上述 GBT2453-2009标准的要求,但综合考虑层间距大小和导电性优劣两个方面,认为低氧化程度的样品 HJC-C-0.4P和 HJC-C-0.8P更适合应用于锂离子电池负极材料。
  高氧化程度的样品 HJC-C-1.6P和 HL5-2C-1.6P具有丰富的网络型孔隙结构和高比表面积。对这两个膨胀微晶石墨吸附 Pb2+的行为进行了研究,结果表明,两个样品对 Pb2+的吸附行为受初始浓度、时间、pH、吸附剂用量和温度的影响,吸附量与初始浓度、时间和 pH呈正相关,与吸附剂用量和温度呈负相关;对 Pb2+的吸附为单分子层吸附,吸附过程符合 Langmuir等温吸附模型和准一级动力学模型;对 Pb2+的吸附为自发进行的放热吸附过程,属于物理吸附,且吸附过程有序进行。在相同条件下,样品 HL5-2C-1.6P的吸附量和初始吸附速率均大于样品 HJC-C-1.6P,样品 HL5-2C-1.6P的吸附性能更好。
  本论文的研究体现了从微晶石墨矿物学到矿物材料的研究特色,可为微晶石墨的开发利用提供基础矿物学数据支持与应用技术借鉴,具有重要的理论指导意义和显著的社会经济价值。
[硕士论文] 朱柯
地质学 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:Si是地球上丰度第二高的元素,Si-O四面体也是整个硅酸盐(Bulk SilicateEarth)地球的骨架。变质岩(副)矿物中Si的含量和结构的变化是一种示踪高温-高压环境的有效手段。碰撞造山带(陆壳物质的俯冲和折返)是一个研究高温高压-深部地球的天然实验室,可以为我们提供经历过超高压变质作用(Ultra-highPressure Metamorphism)的天然样品。含金红石的榴辉岩是大别-苏鲁超高压变质带出露的主要岩石类型,Si作为一种微量元素赋存于金红石这种副矿物中。金红石可能成为一个研究Si在高温高压条件下地球化学行为的一个“窗口”,同时Si-金红石也是一种潜在的高压“指示剂”。本文的第一部分主要研究了大别-苏鲁超高压变质榴辉岩中Si在高压金红石中的赋存形式和指示意义,榴辉岩样品来自大别造山带的双河地区,以及苏鲁造山带东海地区。将样品制成薄片后,运用一系列原位微区分析手段包括:扫描电镜(SEM)、电子探针(EMPA)、纳米离子探针(NanoSIMS)、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)等,对这些地区榴辉岩金红石中Si的含量和赋存状态进行研究,主要观察和结论如下:
  1.富Si的金红石存在于大别-苏鲁地区的超高压变质岩中。LA-ICP-MS分析结果显示,粒间颗粒和包裹体形式的金红石都含有400 ppm以上的Si(最高达2113 ppm)。这可能是一种地球化学异常,可以用于示踪超高压变质。
  2.NanoSIMS的面扫描(Mapping)分析显示,这些Si在金红石中是分布均一的,没有出现“热点”,而且边缘核部略高于。这排除了前人认为是硅酸盐或者石英包裹体的影响。金红石中均匀分布的Si可能暗示了Si和Ti的类质同象,即金红石中的Si可能也和Ti一样是6次配位形式。这对于地球深部的Si的地球化学行为有重要的启示。
  3.前人的实验岩石学研究发现,金红石中Si的含量与形成压力呈正相关关系,所以Si-金红石可能在未来发展成一种新的地质压力计。同时,斯石英作为一种SiO2的高压相,与金红石结构相同。如果能证明金红石中的Si是斯石英结构,那么根据斯石英的合成条件(1000℃,10 Gpa),陆壳物质的俯冲深度可能被刷新至300km。
  本文第二部分是关于球粒(chondrule)的同位素宇宙化学研究。球粒是一种毫米-亚毫米级的具有火成岩结构的球体,被认为是太阳星云中经历过瞬间熔融(高达2000K),又快速冷却(100-1000K/h)的自由漂移的熔融液滴。作为球粒陨石(太阳系中最原始的物质)中最主要的成分之一,其起源的研究对早期太阳系的历史以及行星的演化有着至关重要的作用。53Mn-53Cr体系是一种短周期定年体系,半衰期是3.7 Ma,可以对球粒形成等太阳系前10 Ma的事件有效制约。不仅如此,因为天体样品具有系统的ε54Cr不均一,所以ε54Cr可以作为一种“示踪剂”,对研究球粒的物质来源有重要的意义。本文第二部分主要运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和热电离质谱(TIMS)分析了Ornans(CO3.4)球粒的主量元素含量和Cr同位素组成,讨论球粒的起源及其对太阳系早期演化的指示意义,取得的几点初步认识:
  1.9个球粒的Mn-Cr外部等时线显示,其初始的53Mn/55Mn位(7.2±1.6)×10-6,可以根据两个时标LEW86010和U同位素矫正的D'Orbigny换算为绝对年龄4568.1±1.3 Ma or4567.7±1.3 Ma。这一年龄支持了CO球粒与CAI(富Ca、Al的难熔包体)这一太阳系中最老的物质同时形成。
  2.Ornans球粒具有不均一的ε54Cr,最低值为+0.20,最高值为+1.22,并且与ε53Cr有正相关关系。这可能反映了一种“挥发过程”或者是“混合过程”,前者暗示了球粒的前体物质来源于同一储库,后者反映了球粒的形成可能来自太阳系内部和外部两端元的混合,即太阳系内部物质(高温,低ε54Cr)在太阳系早期被搬运到球粒陨石吸积区与类似基质的物质混合(低温,高ε54Cr)。
  3.根据Ornans球粒的Mn-Cr年代学证据和ε54Cr的变化,本文认为在目前流行的几种关于球粒形成的天文物理学模型中,X-Wind和Impact Jetting模型可能更符合我们的观测结果。
[博士论文] 温鹏超
材料学 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:随着工业化速度的加快,煤炭、石油等化石能源被大量地使用,资源逐渐枯竭,同时产生大量的工业废气、废水以及粉尘等污染物,对环境产生严重破坏。半导体光催化剂的出现,在制备清洁能源(光分解水制氢气)、光催化污水处理、污染气体处理等领域,为解决能源短缺和治理污染提供了新的思路。
  其中,二氧化钛光催化剂,以其自身的化学稳定性、低毒、廉价等优点,在光催化方面被广泛关注。但是,纯锐钛矿型TiO2仍具有一些缺点,比如,锐钛矿型TiO2禁带宽度较大,约3.2 eV,其光响应范围主要集中在紫外光区,对自然光的利用率很低,即自然光条件下的光催化性能较差,很难直接实际应用。另一方面,锐钛矿型TiO2是一种高温热力学亚稳结构,在约为600℃的温度下煅烧,则会发生相变,转变为光催化效果很差的金红石型TiO2,而且相转变为不可逆过程,但低温合成又会降低其结晶性能,劣化其光催化活性。
  本论文对锐钛矿型TiO2的高温稳定性进行了研究改进,并且对其光催化性能进行了优化。文章的主要内容有以下几个方面:
  一、提出了一种新颖且简单的液相法,利用四氯化钛为钛源,与高浓度氢氧化钠反应制备无定型的钛酸钠中间体。利用离子交换法,用HCl进行酸处理,Na+与H+离子交换,得到无定型的水合氧化钛。再经过热处理,得到纯纳米锐钛矿型TiO2,可以稳定存在于900℃的高温下。对于抑制高温下锐钛矿相TiO2向金红石相TiO2转变,反应过程中的无定型钛酸钠盐中间体至关重要,而对于无定型的钛酸钠盐中间体的制备,NaOH的浓度起着关键的作用,这一点也通过第一性原理理论计算模拟进行验证。样品的结晶性以及样品的相组成,对样品的光催化效果有着重要影响,高温下可以提高样品的结晶性,研究通过不同温度下对样品进行热处理,获得最佳的热处理温度。
  二、利用常温下的溶胶凝胶法,结合高温水热法,制备具有介孔的Si,N共掺杂的球形锐钛矿型TiO2,所得产物具有较好的高温稳定性和优越的光催化活性。发现N元素的掺入可以显著提高催化剂的光响应范围,而Si元素的存在可以提高锐钛矿相高温稳定性,同时与N元素形成Si-N键,提高了N掺杂的高温稳定性,以及使用时的长时间稳定性。并进一步通过第一原理密度泛函理论进行模拟计算,验证Si-N键的存在,以及对N元素在高温下的稳定性的影响。
  三、为了进一步简化实验操作、降低生产成本,利用高能球磨法,以锐钛矿型TiO2为钛源,纳米SiO2为硅源,使用高能球磨,用简单的固相反应,制备Si掺杂的锐钛矿型TiO2。再在氨气气氛下热处理,最终制备具有高温稳定性以及高光催化活性的Si,N共掺的TiO2。实验过程简单易行、无须模板剂、可重复性好,适合大规模工业生产。
  四、对Si掺杂的锐钛矿型TiO2进行复合改性,以提高样品在可见光范围内的光响应,达到提高样品光催化性能的目的。研究尝试使用g-C3N4和AgCl分别与Si-TiO2复合,使得光生电子-空穴对可以有效分离,最终获得高性能、高稳定性的复合光催化剂,显著提高光催化效果。
[硕士论文] 周囡清
环境工程 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:铁锰代谢菌所具有的氧化还原驱动力是其被应用于环境领域的基础,虽然已有一些关于铁锰代谢菌在环境领域应用的报道,但是对其在有微量元素成矿机制、元素循环与污染物降解中作用的认识尚不够清晰。本论文主要探索几种模式铁锰代谢菌在微量元素成矿、材料生物合成以及污染物降解中的作用。论文的主要内容和结果如下:
  1.以环境中含量较高且广受关注的Se作为微量元素代表、水合氧化铁作为自然界中广泛存在的铁矿物代表,以铁锰还原菌Geobacter sulfurreducens为对象,开展了铁锰还原菌介导的微量元素成矿试验。通过一系列固相表面的表征,证明了Geobacter可以实现水合铁与SeO32-的共还原,且在较长的时间尺度下(120天)能够在HFO表面形成FeSe复合物。此外,还证明了Geobacter的铁还原过程受电子供体种类和电子穿梭体存在与否的影响,发现以氢气作为电子供体能够加快铁还原速率但是降低细菌活性,电子穿梭体的加入则能够显著加快铁的还原速率,弥补了乙酸钠作为电子供体相对于氢气的不足。
  2.以铁锰还原菌Shewanella oneidensis MR-1的胞外还原能力为基础,充分发挥其能够利用多种电子供体的优势,胞外合成纳米材料。将S2O32-作为S源还原生成S2-,后与Cu2+结合合成了CuS纳米颗粒;通过投加原料比的调控,显著简化了纳米材料的分离纯化步骤,得到了尺寸均一、小粒径、高分散的CuS纳米颗粒;通过对CuS纳米颗粒光热性能的检测表明,该生物合成颗粒具有优于贵金属的光热转化效率,且拥有优异的循环稳定性;利用人肺癌细胞A594R的体外实验则显示出S.oneidensisMR-1生物合成的CuS纳米颗粒能够在不损伤正常组织细胞的情况下高效杀死癌细胞。
  3.以锰氧化物氧化分解环丙沙星(CIP)为切入点,构建了生物强化的污染物化学降解系统。利用Pseudomonas putida MnB-1氧化Mn2+形成MnO2的能力,通过投加Mn2+获得高反应活性的MnO2颗粒,从而完成环丙沙星的高效降解;观察到MnO2的存在使细菌保持活性,实现将环丙沙星还原的MnO2的再次氧化,从而构成了锰元素的微生物循环,进而实现了环丙沙星的非生物降解;Mn(Ⅲ)络合剂的加入导致环丙沙星降解速率的降低,从而证明Mn(Ⅲ)在这该循环反应中所起的促进作用。
[硕士论文] 邹翔
矿产普查与勘探 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:颗石藻是海洋中广泛分布的单细胞超细微浮游生物,是现代大洋最重要的初级生产者之一,对大洋生态系统有重要的影响。颗石藻在其生命过程中,可以通过生物矿化作用分泌出碳酸钙质的颗石。颗石包含了丰富的地质信息,在古海洋学中具有重要的意义。本论文通过以颗石为环境标型和矿物标型,来获得外界环境变化下颗石藻生物矿化过程以及对环境的指示意义。
  本文以海洋中广泛分布的颗石藻为研究对象,通过人工气候培养箱调节二氧化碳浓度和温度条件,改变颗石藻培养基中钙、镁、铁等主微量元素水平,模拟未来海洋中复杂的环境变化,研究了它们在耦合作用下对颗石藻的生物矿化作用的影响,主要研究了颗石藻的生长曲线、颗粒无机碳和颗粒有机碳比值、活性氧值,以及胞内的Sr/Ca、Mg/Ca等生理生化指标,以及颗石藻颗石的紫外吸收光谱和红外光谱,分析了颗石的矿物结构变化。另外,加入了海洋中常见的粘土矿物蒙脱石、伊利石,研究粘土矿物与颗石藻相互作用的机制,主要研究在粘土矿物的影响下,颗石藻的生长曲线、颗石的紫外吸收光谱和红外光谱、颗石藻胞内的Sr/Ca、Mg/Ca值变化,以及在颗石藻微生物的作用下,粘土矿物的红外光谱和 XRD变化。最后通过野外现场采集的海底的全新世钻孔样品与室内培养的颗石藻样品进行矿物标型特征和环境标型特征对比研究,提取相关联的环境信息。得到以下几点结论。
  (1)在温度、二氧化碳浓度、镁元素、钙元素变化耦合作用下,结果显示耦合条件对颗石藻的颗石影响较小,颗石藻能够适应在一定程度中的环境变化。加入的Ca含量直接影响颗石藻的生物矿化过程中形成的碳酸钙,进而影响了颗石藻对紫外可见光的反射率。颗石藻对温度也响应灵敏,过高或过低温度都不利于颗石藻的正常生长。加入过量的Mg在颗石藻培养基中影响颗石藻的碳酸钙的结构,可能形成碳酸镁,影响颗石藻的Sr/Ca、Mg/Ca比值。
  (2)在加入不同浓度铁影响下,结果表明适当量的铁元素能够明显促进颗石藻的生长,符合之前关于“铁施肥”的假设研究,而过量的铁浓度会促进颗石藻细胞内活性氧的产生,在颗石藻培养的末期阶段,活性氧积累会损害细胞结构,抑制颗石藻的生长,而铁元素对颗石藻胞内的Sr/Ca、Mg/Ca值影响较小。颗石藻的紫外光谱显示,适量的铁元素会在颗石藻细胞外围聚集,影响颗石藻对紫外光谱的吸收,促进对可见光的吸收,进而增强光合作用。颗石藻的红外光谱结构显示颗石藻的碳酸钙结构在铁的参与下,有向文石和无定型碳酸钙的方向变化的趋势。
  (3)通过颗石藻与粘土矿物伊利石、蒙脱石相互作用后,研究表明伊利石对颗石藻的影响较小,蒙脱石因对营养元素的吸附和颗石藻的絮凝作用对颗石藻的生长和 Sr/Ca、Mg/Ca元素比值影响较大。颗石藻代谢分泌的生物分子未能通过层间插层作用进入伊利石层间。颗石藻分泌的生物分子可通过插层作用进入并储存于蒙脱石层间。通过本文的研究表明,海洋粘土矿物中的蒙脱石与海洋微生物的相互作用值得地球微生物家关注,可能有助于对古海洋环境的认识,具有重要地质学意义。
  (4)通过大洋钻探(MD05-2901)获得了中国南海西部的不同深度的颗石沉积样品,并对样品的矿物学表征,结果表明南海西部的沉积点受陆源物质影响较大,表层主要覆盖了颗石藻和硅藻等主要浮游微生物残骸,沉积样品中有机质含量随深度增加而减少。野外颗石样品主要包括一些硅酸盐矿物,且矿物中硅质含量随深度的增加而增加。
[硕士论文] 蒋韶普
矿物学、岩石学、矿床学 河北地质大学 2017(学位年度)
摘要:水(H2O)、二氧化碳(CO2)及其流体混合物的压力–体积–温度–组成(PVTx)和其它热力学性质对许多相关的地质、环境和工业过程具有非常重要的意义。其中PVTx性质之间的函数关系(即状态方程)是模拟流体热力学性质最常用的手段之一。考虑到立方型方程形式简单、参数少、有解析形式的体积根、便于向混合物推广,本文以五参数立方型方程来模拟CO2–H2O体系的PVTx性质。
  本研究主要内容包括:⑴采用CO2和H2O的高精度PVT参考数据来拟合方程中的参数;⑵通过一系列尝试性的拟合和计算来优化协体积参数以及参数与温度的函数关系,从而建立一种新的立方型状态方程;⑶对新方程在参数拟合的温压范围之内和之外的精度进行检验;⑷以一种新的混合规则将纯流体状态方程推广到CO2–H2O混合物。其中混合参数的拟合和优化只采用那些经过仔细评价的高精度混合物PVTx实验数据;⑸对混合物方程的精度进行检验和分析;⑹将混合物方程与一些比较精确的维里型方程进行比较。
[博士论文] 程相义
凝聚态物理 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:随着科学技术的突飞猛进,对电子器件的多功能化、微型化以及低能耗的需求日益增强,探索新型多功能材料是未来科技发展的必由之路。同时具有铁磁性和铁电性以及它们之间可以相互耦合的多铁性材料在自旋电子器件、新型信息存储器件和新型磁-电传感器件等领域表现出巨大的应用前景,受到了人们的广泛关注。此外,磁电耦合的物理机制涉及到自旋、电荷、轨道和晶格等凝聚态物理多个范畴,多铁性材料也成为了国际上新的前沿研究领域之一。当前,在探索新型单相多铁材料进程中,铁电性和磁性之间的互斥性是集两者于一体的困难所在。已证实可有效解决上述问题的方法就是选择铁电材料作为母体材料,向其掺入磁性离子或者插入磁性层,从而达到铁电性和磁性共存的目的。本论文在层状钙钛矿氧化物AnBnO3n+2体系中,选择了稀土钛氧化物R2Ti2O7作为铁电母体材料,向其内部插入两层RFeO3磁性层,利用浮区熔融技术,成功生长了六层钙钛矿氧化物R6Ti4Fe2O20晶体,首次报道了该体系的多铁性,并系统研究了该体系的晶体结构、磁性、介电性、铁电性和光催化性,为AnBnO3n+2体系中多功能材料的发展提供了研究基础。论文正文分为五个章节,每一章的概要如下:第一章综述了单相多铁材料在层状钙钛矿氧化物中的研究进展。首先总体介绍了多铁性材料的研究背景,并介绍了单相多铁材料中的两种不同种类;然后简要介绍了铋层状钙钛矿结构多铁材料Bim+1Ti3Fem-3O3m+3以及改性研究;最后重点介绍了层状钙钛矿氧化物AnBnO3n+2体系的相关研究,为后续章节的研究了提供了背景知识。
  第二章成功生长了六层钙钛矿氧化物La6Ti4Fe2O20晶体,并首次报道了其多铁性,为单相多铁性材料在AnBnO3n+2体系的探索开辟了方向。由于磁性Fe3+离子优先占据在钙钛矿层的中间两层格位,材料的自旋玻璃态行为是由两种磁相互作用的共存和竞争造成的,一个来源于中间层Fe3+离子之间的反铁磁相互作用,另一个来源于边界层Ti4+离子富集区中的氧空穴诱导出的铁磁相互作用。介电损耗峰的频率依赖是由热激活的弛豫过程造成的,并强调氧空位对材料的磁性和电学性质有着非常重要的影响。
  第三章通过在烧绿石结构Sm2Ti2O7中插入两层SmFeO3磁性层,我们利用浮区熔融技术成功生长出了层状钙钛矿化合物Sm6Ti4Fe2O20晶体。借助于球差矫正扫描透射显微镜以及电子能量损失谱,观察到Sm6Ti4Fe2O20样品的层状钙钛矿结构。在原子尺度上确定了B位Ti/Fe离子的部分有序分布,Fe3+主要集中在平板层的中间层,证实了文献中报道的关于磁性离子在层状钙钛矿化合物中的择优分布的实验和计算结果。由于Ti/Fe离子的部分有序分布以及磁性Sm3+离子和Fe3+离子之间的相互作用,Sm6Ti4Fe2O20表现出复杂的自旋玻璃行为。磁性和电学测量表明Sm6Ti4Fe2O20室温下具有铁电性和弱铁磁性。
  第四章将双层NdFeO3磁性层掺入到母体材料Nd2Ti2O7中,我们成功生长了六层钙钛矿氧化物Nd6Ti4Fe2O20,通过HRTEM和SEM观察到了材料的层状钙钛矿结构。Nd6Ti4Fe2O20的自旋玻璃行为是由B位Ti/Fe部分有序分布以及包括Nd3+和Fe3+在内的磁性离子之间的相互作用有关,在低温下,磁行为强烈地受到了Nd3+离子的集体效应的影响,室温下的铁磁性和铁电性已被相应的磁性和微观电学测量证实。紫外可见漫反射吸收谱表明了Nd6Ti4Fe2O20是直接带隙的可见光催化剂,带隙为2.2eV。在可见光照射下,降解RhB溶液的光催化实验中,由于生长的的晶体材料晶粒太大,较小的比表面积造成了Nd6Ti4Fe2O20较低的光催化效率。
  第五章对全文内容进行了总结以及研究展望。
  
[硕士论文] 柴发达
矿物学、岩石学、矿床学 合肥工业大学 2017(学位年度)
摘要:激光剥蚀-电感耦合等离子体质谱是由激光剥蚀系统和电感耦合等离子体质谱仪联用的新型仪器(英文缩写为LA-ICPMS),该分析技术具有原位、实时、快速的分析优势和灵敏度高、空间分辨率较好等优点。尽管LA-ICPMS固体微区原位分析应用广泛,但对地质样品中元素含量的准确分析仍旧受到多种因素的制约,诸如仪器条件、分馏效应随样品基体组成的变化、基体匹配标准物质的不足、定量化计算策略和有效的灵敏度漂移校正等。在开展LA-ICPMS锆石U-Pb测年正常运行了数年的基础上,本文通过对LA-ICPMS分析技术优化改进,包括将仪器自带的常规剥蚀池更换为旋转式双通道剥蚀池、增加信号匀化器、在等离子体中心气流(Ar+He)中加入少量氮气(气体流量为2.5 ml/min)等措施,实现了提高仪器灵敏度、降低检出限和改善分析精密度。
  利用优化后的LA-ICPMS分析技术,开展了激光束斑为24μm和16μm的锆石U-Pb测年。以NIST SRM610为标样校正元素含量,以锆石91500为国际标准校正年龄值,以Zr91为内标元素,获得了激光束斑为24μm条件下三个锆石标准Plesovice、Mud Tank和Qinghu206Pb/238U年龄加权平均值分别为337.0±3.1 Ma、732.0±6.8 Ma、158.2±1.6 Ma,激光束斑为16μm三个锆石标准Plesovice、MudTank和Qinghu206Pb/238U年龄加权平均值分别为339.6±4.1 Ma、732.9±8.1 Ma、159.8±1.8 Ma,上述结果与推荐值吻合较好。说明本实验室开展的小激光束斑锆石U-Pb测年方法是可行的,该锆石U-Pb测年方法适用于颗粒较小和成因复杂的锆石,对于获得更精细的年龄有着重要意义。
  本实验室还开展了硅酸盐主微量元素的测试工作。利用优化后的LA-ICPMS分析技术,在激光束斑为44μm、频率为5 Hz的条件下,对BCR-2G、BIR-1G、ATHO-G、GOR132-G、T1-G和StHs6/80-G这六个国际标准物质的熔融玻璃进行了LA-ICPMS的10种主量元素和47种微量元素分析,对同一套数据分别以NISTSRM610、GSE-1G和MPI-DING国际标准物质做外标,采用Ca为归一化元素,分别采用无内标法和以Ca为内标法的校正策略,对每一个样品所获得的6组结果进行对比,结果表明本实验室建立的硅酸盐单矿物LA-ICPMS主微量元素测试方法是可行的,并且对比了不同校正策略所获的结果之间的差别,并初步探讨了其可能的原因。
  此外,还尝试了碳酸盐的主微量元素的测试工作。以NIST SRM610、GSE-1G和MPI-DING国际标准物质做外标,采用44μm、60μm的激光束斑,5 Hz的激光频率,以无内标法和以Ca为内标的校正策略,对碳酸盐国际标准物质MACS-3进行了主量和微量元素的分析测试。分析结果表明,大部分元素测试值与推荐值的相对误差(RE)在20%以内,相对标准偏差(RSD)基本都在10%以内,同时我们用无内标法能够准确地测定出碳酸盐的主微量元素,说明本实验室尝试建立的碳酸盐主微量元素LA-ICPMS微区原位测试方法设计可行性。
[硕士论文] 庞海榕
粒子物理与原子核物理 沈阳师范大学 2017(学位年度)
摘要:X射线荧光分析技术于20世纪50年代初崭露头角,60年代,X射线荧光分析技术在相对应的范畴领域应用性得到认可;到了80年代,能量色散X射线荧光分析(EDXRF)技术已被广泛采纳并应用在矿石开采、冶金、合金中元素分析,环境监测诸多领域。因EDXRF法具有操作简便,分析速度快,制备样品简单,多种元素同时测量,成本低等优势,在物质成分分析方法、前沿的科学领域也均占有举足轻重的位置。石灰岩矿是一种重要的非金属矿产资源,因其在现代工业发展中的各个方面以及领域都扮演着关键的角色,现已成为新世纪环保型原料、绿色矿产资源。石灰岩矿中钙元素的含量是评价岩矿质量、用途、品位的重要依据。因此准确测定石灰岩矿中钙元素的含量十分必要。
  本文依据EDXRF原理进行实验,但因Ca元素的特征X射线荧光能量不高,产额少,不易被EDXRF光谱仪激发或直接探测得到。使这一技术受到了极大地限制,因此改善EDXRF光谱仪,实现对全元素的测量一直备受研究人员的关注。本实验针对这一现象,采用化学法与传统方法相结合,该方法首先对石灰岩矿样品粉碎并进行化学处理,使溶液混合液中生成的沉淀物是石灰岩矿中除Ca元素以外的其余物质,称为杂质沉淀。向溶液中加入AgNO3溶液反应产生AgCl沉淀。通过反应,将Ca置换成Ag,用EDXRF法测量AgCl沉淀物中Ag含量,根据反应的数量关系计算出Ca的含量;并对Ag元素的最佳激发值,粉末压片制备样品的条件进行了优化。实验结果为49.28%,与WDXRF法进行对比、分析,相对误差为1.38%。表明本实验准确度良好,可实现对石灰岩矿中Ca元素的定量分析,同时为今后其他轻元素的测定提供新的思路。
[硕士论文] 党皓
环境科学 南京理工大学 2017(学位年度)
摘要:燃煤烟气零价汞(Hg0)污染排放可引起一系列生态和环境问题,威胁人类健康。研究低成本、高效能、可集中控制Hg0污染的新技术,具有显著的环境和经济效益。磁性Mn-Fe尖晶石是一种具有优异低温氧化性能的廉价材料,可用于吸附燃煤烟气中的Hg0。本研究用共沉淀法合成了Mn-Fe尖晶石,在低温模拟烟气条件下考察了其对Hg0和低浓度SO2的吸附去除效果,通过XPS表征分析了吸附反应的机制;探索了吸附Hg0后的Mn-Fe尖晶石的再生方法,并对再生过程的机制做了详细讨论;最后,研究了Mn-Fe尖晶石多轮吸附的活性和稳定性。全文主要结论如下:
  (1)在50℃~100℃温度范围内,Mn-Fe尖晶石对Hg0和SO2均具有良好的吸附效果。Hg0首先吸附于尖晶石表面的阳离子空位上,随后被Mn4+离子氧化,生成HgO。SO2能够与Mn-Fe尖晶石表面的Mn4+等物种反应生成相应硫酸盐,堵塞阳离子空位,从而抑制Hg0的吸附;烟气中的H2O(g)会与Hg0竞争吸附,并促进硫酸盐的形成,对Hg0的吸附也有抑制作用。
  (2) Mn-Fe尖晶石可采用酸性NaClO溶液浸洗再生,洗去其表面水溶性的硫酸盐和大部分HgO,恢复吸附性能。浸洗再生后的Mn-Fe尖晶石表面有毒的Hg2+已被去除,不再具有生物毒性。
  (3)五轮循环吸附后的Mn-Fe尖晶石对Hg0和SO2的去除率仍是95%以上,表现出优异的吸附性能。在实际燃煤电厂中,Mn-Fe尖晶石可投加到湿式电除尘器(WESP)前的低温烟气中吸附Hg0和SO2;吸附完的Mn-Fe尖晶通过磁分选回收并用酸性NaClO溶液洗涤再生,重新喷入烟气中循环使用,以实现集中控制燃煤烟气Hg0污染并协同深度脱除SO2的目的,具有广阔的实际应用前景。
[硕士论文] 白杨
矿物学、岩石学、矿床学 西北大学 2017(学位年度)
摘要:方沸石(analcime)是一种富钠的铝硅酸盐矿物,其理想结构的化学分子式为Na16Al16Si32O96·16H2O,可形成于沉积岩、火山岩等多种成因类型的岩石中,常与其他沸石矿物共生。方沸石在中国新疆地区二叠系中较为发育,对于胶结相中的自生方沸石已有文献报道,多数都针对其在成岩作用方面的机理与意义,而其他类型的方沸石鲜有报道。笔者所在的研究团队近年来在对新疆北部二叠系致密油的研究中发现了含量丰富的方沸石,本文根据研究团队对准噶尔东部火烧山背斜的中二叠统平地泉组和吉木萨尔凹陷的中二叠统芦草沟组的研究认识,结合岩石薄片、X衍射、电子探针等方法,对平地泉组及芦草沟组的方沸石特征及成因进行论述与探讨。
  研究区二叠系平地泉组和芦草沟组中方沸石主要出现于凝灰岩、沉凝灰岩、凝灰质白云岩、白云岩、灰岩、砂岩与方沸石岩(方沸石含量>25%)中。方沸石在沉凝灰岩中广泛发育,平均含量约7%;凝灰岩中方沸石的分布不均匀,平均含量约3.9%,但21个样品中仅8个样品含有方沸石,最高可达23.1%;其他几种岩性中方沸石含量差别不大,约为6%左右。方沸石发育的岩层常为层状、透镜状构造;微观上,以自形、半自形及它形三种形态出现。自形方沸石又可根据其产状结构分为分散粒状、斑状与脉状;半自形方沸石以分散粒状及团块状为主;它形方沸石可见胶结状与充填状。火烧山地区SiO2含量约为59.6%,吉木萨尔地区约为62.3%,而两地Al2O3的含量与Na2O的含量近似,分别在19%~23%与5.3%~10.4%之间,方沸石的平均Si/Al分别为2.57与2.58,但火烧山地区浮动较大,最小为2.22,最大为2.83。方沸石的岩石学、矿物学特征及物质成分表明方沸石极有可能来源于中-酸性火山岩,通过火山玻璃、长石或粘土矿物与碱性水反应而来,并且火烧山地区的方沸石具有更为复杂的成因即:有原生方沸石的参与。
  方沸石的分布与显示的区域呈现出良好的匹配度,且方沸石含量的变化趋势与孔隙度、渗透率的变化趋势大致相同。方沸石对于储层的物性的影响体现在:一方面方沸石的存在增加了储层的渗透率与孔隙度,这有利于形成优势储层,另一方面方沸石的出现抵抗了压实作用的影响,因此颗粒间的原生孔隙得以大量保存下来。
[硕士论文] 令伟伟
矿物学、岩石学、矿床学 西北大学 2017(学位年度)
摘要:火烧山所处的准噶尔盆地东部地区在晚石炭世至早中二叠世为陆内断陷-裂谷构造环境。火烧山地区二叠系平地泉组致密油具有较好的开发前景,笔者所在课题组经详细研究发现,其储层岩石除正常碎屑岩,还存在大量凝灰岩、沉凝灰岩,并见霓石、霓辉石、硅钡钛石等碱性岩矿物。岩心取样见方沸石分布广泛,含量、产状丰富。本文通过矿物学、岩石学和地球化学等综合研究,探讨了不同类型的方沸石成因。
  镜下系统观察鉴定,方沸石多呈纹层状、块状、脉状、球粒状、鲕粒状、斑块状产出,也见少量光性异常、生物介壳充填等类型方沸石。方沸石颗粒见大量自形-半自形晶,晶面干净,与晶外细粒沉积物接触截然,共生矿物有方解石、白云石、碱性长石、石英、氟碳铈矿等。方沸石主要赋存于凝灰岩、沉凝灰岩、白云岩、灰岩与方沸石岩(方沸石含量>50%)中。经探针分析,方沸石Na2O、Al2O3、SiO2的平均含量分别为10.52%、20.21%、57.22%,与标准方沸石成分接近,具有低Si、高Na的特点,与之共生的碳酸盐矿物均富集热水沉积的Sr、Mn等元素。参照不同成因方沸石成分,对比方沸石阳离子数计算所得Xsi值和Si/Al值,本区方沸石具有岩浆-热液、火山沉积物转化成因的特征。地球化学分析表明,方沸石的赋存岩石主量元素比值SiO2/Al2O3、SiO2/(K2O+Na2O)和SiO2/MgO,微量元素及其判别图解,富集LREE和∑REE,明显的Eu负异常、轻度Ce正异常均显示沉积物主要源于火山碎屑、具有热水沉积成因的特征,并形成于缺氧的还原环境。
  经综合研究,本文认为研究区方沸石存在热水沉积、内生岩浆-热液、沉积成岩三种成因,主体经历了以岩浆-热液和水热合成作用为主的热液喷流沉积作用。
[硕士论文] 崔元春
矿物学、岩石学、矿床学 河北地质大学 2016(学位年度)
摘要:本文是依托于河北地质大学“临城岐山湖实习基地建设”项目所进行的专题研究。研究区位于河北省邢台市临城县,地处太行山山脉中段东麓。大地构造位置属于华北地台二级构造单元山西台隆的东部。通过对本区古元古代滹沱系甘陶河群南寺组和南寺掌组火山岩绿帘石化作用的研究,可以查明热液作用的期次和活动过程,丰富本区的资料,为进一步的矿产勘查工作奠定基础。
  本研究在分析前人资料和研究成果的基础上,采用野外地质调查和室内岩矿测试相结合的研究方法,对南寺组和南寺掌组的火山岩地层特征、绿帘石和石英脉的特征、岩石类型、流体包裹体特征、岩石地球化学等方面进行了系统研究,得到了以下认识:通过野外地质调查和岩相学分析可知,南寺组和南寺掌组的火山岩由于受到热液作用和构造运动的影响,基本没有了火山岩的原貌,均蚀变为了绿泥石片岩、角闪石片岩、绿帘石岩等,只有局部残留玄武质安山岩和变质安山岩;通过岩石地球化学分析可知,南寺组和南寺掌组的变质火山岩总体具有高铝、富钾钠、低TiO2、Fe2O3/FeO值较高的特点,推测其大地构造环境为岛弧或活动大陆边缘环境;通过流体包裹体分析可知火山岩的热液作用环境整体为低温低压环境,局部由于受构造热液的影响呈现为中温中压环境的特征;经系统研究与分析可将本区热液作用分为三个期次:火山作用后期的岩浆热液作用、构造热液作用和燕山期脆性变形热液作用3个热液期次。
[硕士论文] 郭磊
矿物学、岩石学、矿床学 河北地质大学 2016(学位年度)
摘要:CO2是除了H2O以外最为常见的地质流体之一。CO2在高温、高压下的压力―体积―温度(PVT)、相平衡及其它热力学性质在地质学研究(尤其是流体–岩石相互作用、流体包裹体研究)中有十分重要的作用。另外,CO2的热力学性质在制冷、油气开采、废物处理、CO2超临界萃取、温室气体地质封存等工业或地质过程中也有广泛的应用。因此,通过状态方程来计算CO2在高温、高压下的热力学性质非常重要。20世纪70年代以来出现了许多适合用于地质学研究的状态方程。它们在精度、适用范围、形式、求解难易、相平衡以及其它热力学性质的计算等方面各具特点。
  本研究主要内容包括:⑴对CO2的PVT数据(特别是近几十年内的新数据)进行搜集,并与Span and Wagner(1996)的高精度模型的计算结果一起作为评价的参考数据;⑵将待评价的状态方程在其原作者所声明的适用范围内与上述参考数据做对比,并分析其体积偏差;⑶计算一些方程的理论临界点以及这些方程在理论与实验临界点附近的体积偏差,并分析其体积偏差的大小、符号变化的规律;⑷必要时在更宽的温压围内计算并分析各个方程的偏差;⑸通过对偏差在P-T空间中分布特征的分析和统计来确定或估计出每个方程能够适用的温压范围;⑹定性地分析、评价一些方程在形式、功能等方面的特点或优缺点。
[硕士论文] 方德
矿物学、岩石学、矿床学 合肥工业大学 2016(学位年度)
摘要:黄铁矿是硫化物矿床最常见矿物,含有丰富的成矿信息。近年来,激光剥蚀电感耦合等离子质谱(LA-ICPMS)技术在黄铁矿的原位地球化学研究方面获得了重要的科学信息,为矿床成因提供了相关证据。
  安徽铜陵矿集区是国内为数不多的大型铜、金矿集区之一,区内矿床类型多样且典型,引人注目有层状硫化物矿体。层状硫化物矿床由于其独特性,其成因一直存在较大争论。本论文着眼于铜陵矿集区层状硫化物矿床,选择新桥和桃园两个典型层状硫化物矿床中不同类型黄铁矿开展X射线衍射、电子探针、LA-ICPMS和硫同位素研究,结合前人研究成果,获得如下认识:
  1.电子探针(EPMA)测定结果显示,新桥和桃园矿床的不同类型黄铁矿Fe和S含量无明显差别,均为富硫型。其S/Fe原子比,δFe、δS值,w(Fe)、w(S)和w(Fe)/w(S)值特征反映明显的沉积型黄铁矿特征。
  2.LA-ICPMS原位微量元素测定结果表明,新桥和桃园矿床不同类型黄铁矿微量元素含量也没有明显的差别,桃园黄铁矿中的As、Au、Ag、Pb、Zn等元素含量要稍高一些。而所有类型的黄铁矿都有低Co、 Ni、Se含量,高As含量的特征。Co/Ni、S/Se、w(Zn)/[w(Zn)+w(Pb)]、(Cu+Zn+Pb)/(Co+Ni)等比值以及Co-Ni图解、Co-Ni-As图解特征反映,两个矿床的黄铁矿都不是单一成因,更倾向于复合成因,即晚古生代海西期海底热液沉积作用和中生代燕山期岩浆热液活动共同造就了新桥和桃园矿床的形成。
  3.S同位素结果显示,桃园矿床黄铁矿δ34S值比新桥矿床高,但所有样品S同位素特征都与深源硫特点相吻合,指示这两个矿床的硫来自于地幔的深源岩浆硫。
  4.综合分析认为,新桥矿床中黄铁矿主要为岩浆热液成因,但早期的海底热液沉积作用对矿床的形成也有一定的制约作用;桃园矿床则是经历了海西期海底热液沉积和燕山期岩浆热液叠加改造两个过程,矿床为叠加改造成因。
[博士论文] 李涵
矿物学 中国科学技术大学 2016(学位年度)
摘要:生物矿化现象在自然界普遍存在。相比于非生物成因的矿物,生物矿化过程产生的生物矿物往往具有独特的组成、形貌和复杂的组装超结构以及优良的机械性能,这可能是由于生物矿物在形成过程中受到了生物体内特定生物/有机大分子和生命活动的严格调控。不过,当生物体内的矿化过程变得失控时,就会出现病理矿化,导致各种结石等一系列疾病的发生。为此,医学研究人员需要了解病理矿化机制,以应对相关疾病发生和发展有效的治疗手段,这导致医学矿物学这门新兴学科的诞生。鸟粪石作为一种磷酸盐矿物,不仅是天然的生物矿物,也是病理矿物泌尿结石的重要组分;同时,在农业上可以作为一种缓释肥料,而在污水处理厂则是一种常见的水垢。鸟粪石在不同环境中扮演着不同的角色,已经受到生物学、医学、化学、环境科学和矿物学等多学科研究者的普遍关注。在本论文中,我们通过生物矿化和仿生矿化相结合的研究方法,从分子水平系统研究不同生物成因鸟粪石的微观矿化机制。首先研究了细菌诱导鸟粪石矿化和调控鸟粪石形貌的分子机制,揭示了不同细菌组分对鸟粪石形貌的影响。同时,利用模型多肽研究了与鸟粪石结石形成密切相关的泌尿蛋白对鸟粪石结晶和形貌演化的影响,阐明了泌尿蛋白抑制鸟粪石生长的机制。在此基础上,将发现的蛋白抑制鸟粪石生长机理用于寻找高效的化学抑制剂和发展新的阻垢技术。相关成果的取得,不仅有助于加深对鸟粪石生物矿化和病理矿化机制的理解,而且为结石病治疗和水垢控制提供了新的思路。本论文的主要内容如下:
  1.细菌诱导形成的鸟粪石往往表现出特殊的形貌。为了深入理解鸟粪石矿化过程中晶体生长习性与细菌代谢活动之间的关系,希瓦氏菌属ShewanellaoneidensisMR-1被选作模型微生物,在合成废水中诱导鸟粪石的矿化。同时,通过一系列分离技术从细菌培养液中分离不同的细菌组元,采用仿生矿化的实验方法研究这些不同组元对鸟粪石结晶、生长和形貌形成的影响。细菌原位矿化实验显示,S.oneidensisMR-1不仅能够诱导鸟粪石矿化和生长,而且能够调控特殊形貌的棺材盖形鸟粪石的形成。仿生矿化实验表明,不同的细菌组分对鸟粪石形貌产生的影响不同。低分子量多肽在棺材盖形鸟粪石的形成中发挥了重要调控作用,而棱柱状和切角板状鸟粪石的形成可能分别受控于溶解态胞外聚合物(SEPS)和结合态胞外聚合物(BEPS)。此外,细菌原位矿化实验也显示,菌株MR-1不仅能诱导鸟粪石的矿化,而且能够直接把水体中的有机磷和有机氮转化为鸟粪石沉淀。因此,实验结果不仅为深入理解细菌调控的鸟粪石形态发生机制提供了新的启示,而且为从废水中回收氮磷以及消除水体的富营养化提供了新的途径。
  2.长期困扰人们的鸟粪石结石,是一个严重的临床医学问题。最近的研究显示,一些泌尿蛋白能够高效抑制鸟粪石结石的形成。这些发现对于发展有效的结石病治疗方法具有重要意义,但泌尿蛋白抑制结石生长的机理并不清楚。也有研究报道,泌尿蛋白存在下形成特殊形貌的鸟粪石,但泌尿蛋白的作用机制有待深入研究。为此,聚天冬氨酸被选作模型多肽模拟鸟粪石矿化相关的泌尿蛋白,在氨气扩散体系中仿生合成鸟粪石,以揭示泌尿蛋白对鸟粪石生长和形貌形成的影响机制。实验结果表明,聚天冬氨酸通过优先与鸟粪石晶体的{010}和{101}晶面吸附和结合,导致箭头状鸟粪石形成,并且随矿化时间的延长,逐渐由箭头形的亚单元取向聚集、融合和生长,演化为“X”形和特殊板状结构的鸟粪石。这些特殊的“X”形和板片状鸟粪石与生物成因鸟粪石形貌极其相似。然而,当矿化体系中没有添加聚天冬氨酸时,只得到棒状或者不规则的长板状鸟粪石,天冬氨酸存在下也只得到大量无规则的长板状鸟粪石晶体,说明天冬氨酸不能发挥类似作用。聚天冬氨酸浓度序列实验显示,聚天冬氨酸能够抑制鸟粪石生长,并且抑制力随着聚天冬氨酸浓度的增大而增强。由于聚天冬氨酸在结构和功能上与蛋白质的天冬氨酸残基类似,实验结果说明,富含天冬氨酸残基的蛋白质在调节生物成因鸟粪石形貌中发挥关键性作用,而泌尿蛋白对结石的抑制作用主要是通过天冬氨酸残基实现。基于聚天冬氨酸良好的生物相容性和高效抑制力,有望将其开发为泌尿结石药物。因此,实验结果不仅加深了对病理矿化的理解,而且为设计治疗泌尿结石病的药物提供了新的思路。
  3.污水处理过程中出现的鸟粪石成垢现象引发了一系列操作问题,严重影响污水处理厂的正常运行。为此,研究者致力于寻找高效的化学抑制剂应对鸟粪石沉淀结垢。根据我们上一项工作可知,泌尿蛋白通过天冬氨酸残基抑制鸟粪石结石的生长。这一原理或许可以用于抑制鸟粪石在污水体系中结垢。此次研究中,我们在pH为9的条件下测定了聚天冬氨酸对人工合成污泥水中鸟粪石自发沉淀的抑制能力。沉淀实验表明,聚天冬氨酸能够有效地抑制污泥水中鸟粪石的生长,并且抑制作用与浓度成正比,同时聚天冬氨酸还能改造生成鸟粪石的形貌。考虑到实际应用,我们测定了污水主要物化参数对聚天冬氨酸抑制鸟粪石形成的影响,包括pH、混合能、反应时间和钙离子杂质等。结果显示,在相当长的反应时间和广泛的搅拌强度下,聚天冬氨酸仍然能够发挥很强的阻垢作用。不过,聚天冬氨酸的抑制力受pH影响明显,会随着pH的升高而略有下降。钙离子的存在也会在一定程度上削弱聚天冬氨酸的阻垢能力,而聚天冬氨酸的添加能够抑制非晶磷酸钙的形成。溶解实验表明,聚天冬氨酸能够促进预先形成的鸟粪石的溶解,并且聚天冬氨酸浓度越大促进作用越显著。可见,聚天冬氨酸不仅能够有效地抑制鸟粪石的形成和生长,而且能够促进鸟粪石溶解。所以,聚天冬氨酸可以作为环境友好的阻垢剂和除垢剂。
[硕士论文] 林涛
矿物学、岩石学、矿床学 新疆大学 2016(学位年度)
摘要:前人的研究中认为云母既是锡的载体矿物,又是锡的富集矿物。云母结构的复杂,根据目前已有报道,锡可能赋存于云母的层间或者层内。卡姆斯特锡矿是我国新疆北部锡矿带重要矿床之一,且该矿床与花岗岩在空间上的密切相关,成为讨论云母与锡成矿关系的一个理想研究对象。
  本文对卡姆斯特锡矿床花岗岩及云英岩进行系统采样并测试分析。X射线粉晶衍射测试显示云母层间Sn的含量低于检出限(0.1 wt.%),电子探针分析云母层内的Sn含量亦低于检出限(0.1 wt.%)。通过全岩主微量元素分析,并结合岩石学及矿物学观察矿物结构特征,得出结论认为云母既不是锡的载体矿物,也不是锡的富集矿物。
  卡姆斯特锡矿中的锡石呈胶体形式(木锡石)赋存于云母及石英颗粒间。推测这种木锡石的成因为早期岩浆演化导致Sn富集于残余熔体中,晚期含矿热液退化沸腾导致残余熔体中发生脱水反应,锡的水合物快速冷却并结晶形成木锡石。
[硕士论文] 王芬
矿物学、岩石学、矿床学 新疆大学 2016(学位年度)
摘要:本文通过对当前珠宝市场尤其是旅游景点处的调查发现,众人将黑色玉石统称为墨玉的混乱现象,因此,本文作者收集市场常见且肉眼较难区分的黑色玉石样品,运用宝石学、矿物学方法等进行系统分析研究。明确墨绿色岫玉(商业名)的主要矿物为蛇纹石;黑色卡瓦石(商业名)并非黑色玉石,是角闪帘石角岩,两者均不属于黑色软玉范畴,而黑色软玉有着不同的矿物组成,可分以下四类:
  黑碧玉(商业名)有两种矿物组成形式:①由透闪石、石墨、金属矿物组成的含石墨透闪石岩;②由透闪石、阳起石、石墨、金属矿物组成的含石墨阳起石透闪石岩。
  黑青玉(商业名)有四种矿物组成形式:①由透闪石、阳起石、金属矿物组成的透闪石阳起石岩;②由阳起石、金属矿物组成的阳起石岩;③由普通角闪石、金属矿物组成的普通角闪石岩;④由阳起石、普通角闪石、金属矿物组成的普通角闪石阳起石岩。
  烟青玉(商业名)的矿物组成为透闪石、金属矿物,为透闪石岩。
  墨玉(商业名)的矿物组成为透闪石、石墨、金属矿物,为含石墨的透闪石岩。
  石墨以晶质形式进入软玉中,形成软弱夹层,对玉石的品质产生不利影响,使光泽度、硬度、韧性降低。石墨晶体形态和鳞片大小,是玉雕加工过程中崩口产生的主要原因。品质较高的墨玉中,石墨包体的结晶程度较低,呈微晶状、隐晶状均匀分布在软玉中,且金属矿物颗粒细小含量极低。
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