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[硕士论文] 汪海波
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,在陆地湖泊和海洋沉积物中均发现存在厌氧氨氧化(ANAMMOX)现象,ANAMMOX过程对全球氮素循环有很重要的影响。采矿过程产生的废水是一种非常难处理的工业废水,而人工湿地是一种较有效的修复采矿废水污染的生物处理技术。马鞍山凹山人工湿地主要用于处理采矿废水,其典型特征为富硫、富铁。虽然,前人研究表明硫酸根和Fe(Ⅲ)等会对ANAMMOX反应的效率或者类型产生影响,但是其作用过程尚未明晰。因此,本课题以凹山人工湿地为研究对象,采集新鲜湿地沉积物,预处理后以氨氮或者亚硝酸盐为不同氮源添加入沉积物中,采用乙炔抑制剂技术和添加外源水铁矿,研究了厌氧条件下在Fe(Ⅲ)作用下的氨氮氧化过程和反硝化过程。研究结果有助于进一步认识矿山区域环境的氮、硫、铁的元素循环规律及其生物地球化学作用机制,且可为利用ANAMMOX技术进行废水生物脱氮处理提供新的思路。研究结果表明:
  1、在厌氧环境下,添加乙炔抑制剂能够抑制亚硝酸盐主导的铵的厌氧氧化(N-ANAMMOX)菌活性和N2O还原过程。因此,凹山湿地沉积物中外加氮源为氨氮时,氨氮转化为氮气的过程主要是利用Fe(Ⅲ)作用下的厌氧氨氧化(Feammox)途径;外加氮源为亚硝酸盐时,存在S-ANAMMOX和反硝化过程利用亚硝酸盐产生氮气;添加氨氮和亚硝酸盐为氮源时,氮气的生成途径则比较复杂,表现为系统中N-ANAMMOX、Feammox和反硝化过程的共同作用。
  2、凹山湿地沉积物中外加硫离子和亚硝酸盐作为基质,试验结果证明了在自然湿地系统中,沉积物中存在S-ANAMMOX过程利用了硫离子作为电子供体,亚硝酸盐作为为电子受体产生了氮气的现象。
  3、添加外源水铁矿对照试验结果证明了凹山湿地富铁、富硫沉积物中Feammox过程的主要代谢产物为氮气,同时,在酸性环境下,Feammox过程会导致温室气体一氧化二氮(N2O)和NO3-的少量累积。
  4、外源Fe(Ⅲ)加入对Feammox过程有促进作用,使得Feammox过程主导的氨氮氧化速率从1.69mg(kg·d)-1增强到2.72mg(kg·d)-1,进而使得Feammox过程对氨氮氧化的贡献率从到28%增加到42%。但同时,水铁矿的加入使得ANAMMOX过程显著降低,使得湿地系统总的氨氮转化氮气量减少约25%。水铁矿矿化形成针铁矿抑制了N-ANAMMOX过程,另外,水铁矿通过促进Feammox过程争夺S-ANAMMOX过程的电子供体,从而抑制S-ANAMMOX过程。
[硕士论文] 孙兆云
工程硕士 山东大学 2017(学位年度)
摘要:拜耳法赤泥是制铝工业提取氧化铝时排出的工业废渣,大量的筑坝堆存不仅浪费土地资源,还可能对周围环境带来危害。目前赤泥的有效利用率很低,亟需建立减量化、规模化综合利用的有效途径。在查阅国内外研究动态文献资料和对山东省内赤泥堆存现状调研的基础上,研究赤泥作为路基填筑材料的工程应用和环境影响具有重要现实意义。
  通过对拜耳法赤泥的基本物理、水理和力学性质及环保指标的室内试验,分析其工程特点和环保分类。分别选取了石灰、水泥、磷石膏和复合改性材料等对其进行改性处理,通过室内试验确定最优改性处理方案,并分析强度形成与金属离子固化机理。研究结果表明,当选用复合改性材料掺量为8%时,改性赤泥的3天强度大于2.5MPa,28天强度大于4.0MPa,软化系数大于0.80,六价铬和氟化物的浸出浓度降低比例超过80%,能够满足路基填筑的技术要求。
  依托滨州北海新区园区试验路,开展改性拜耳法赤泥的工程应用研究。根据路基实际工作环境条件,采用危害物质稀释迁移模型,对试验路进行了环境风险评估,结果表明试验路建设不会对地下水产生不利影响。根据改性赤泥的材料特性和环保控制要求,提出了路基施工质量控制的技术要求。对成型路基进行了承载板、PFWD和分级FWD的定点测试,建立了赤泥路基回弹模量E0、动态变形模量Ed和弯沉值l之间的相关关系。在试验路段和对比路段分别埋设地下水监测井,对周围环境(地下水)进行长期跟踪取样与对比测试分析,试验段和对比段监测井内水样的pH值及危害物质浓度变化基本一致,长期稳定后低于Ⅲ类地下水污染物质限值,与环境风险评估结论相吻合。
  将拜耳法赤泥改性处理后用作路基填筑材料,不仅可以解决公路建设中土源严重不足的问题,而且为冶铝企业节省赤泥堆存的维护费用,具有良好的经济效益、社会和环保效益,对推动赤泥的减量化、规模化综合利用具有重要意义。
[硕士论文] 杨茗
环境工程 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:本文中选取杨庄塌陷区为研究对象,在夏季时期采样,选取水样7个,土壤样12个,底泥样12个,分别测定各环境中理化性质:(1)水样:总氮、总磷、氨氮、COD、、TOC、pH、DO、T;(2)土壤:有机质、含水率、Fe2+、Mn2+、粉粒含量;(3)底泥:有机质、Fe2+、Mn2+、粉粒含量,采用GC-MS分析方法测定各环境中HCHs和DDTs浓度,运用Origin、SPSS等软件分析测定结果,简要概述HCHs、DDTs在研究环境中分布特征,采用三种分析方法:皮尔逊分析、偏相关分析、回归分析,系统研究了测定结果之间的相关性,最后得出以下结论:
  (1)δ-HCH和o,p'-DDT是水样环境的两种主要检出异构体,位于塌陷区东南区域的1、5和7号采样点,HCHs的检出浓度程度:水底上0.5m处>水深1/2处>水下0.5m处,西北区域采样点HCHs的检出浓度程度:水下0.5m处>水深1/2处>水底上0.5m处;位于西北区域的2,4,6号采样点DDTs浓度累积在下层,呈现出向下迁移的趋势。
  (2)γ-HCH、o,p'-DDT和p,p'-DDT是土壤环境的三种主要检出异构体。围绕塌陷塘的东边区域的采样点5,6、12号采样点的HCHs检出浓度累积在中层,即5-15cm的区域,西边区域9号和10号采样点HCHs浓度呈现出向下迁移的趋势,即在底层出现一个累积层位。塌陷塘由东至西采样点4、5、6、8号采样点DDTs检出浓度累积在中层,靠近煤矸石堆旁的9、11号采样点DDTs检出浓度在底层出现一个累积层。
  (3)γ-HCH、o,p'-DDT和p,p'-DDT是底泥环境的三种主要检出异构体。其中位于塌陷塘东边区域的7、8号采样点HCHs检出浓度累积在底层土,西边区域的10、11号采样点HCHs检出浓度累积在中层,其他采样点的HCHs检出浓度呈现出逐渐向下减小的趋势;塌陷塘西边区域的1、3、8、11号采样点的DDTs检出浓度累积在中层,其他号采样点均呈现DDTs检出浓度随着深度加深,浓度减小的趋势。
  (4)相关性分析中:水样环境中只有总磷、温度与HCHs间有低等程度相关性,而其他理化性质和HCHs相关程度不高。对于DDTs来说,总磷与DDTs相关性最高,呈中等程度正相关性。
  (5)偏相关分析中,有机质和土壤中HCHs相关性最高,含水率和HCHs呈负相关关系。回归分析中,得出有机质和HCHs有较好的相关性;偏相关分析中有机质与土壤中DDTs的相关性最大,呈正相关关系,含水率和DDTs呈负相关关系。在回归分析中经过一系列检验后得出有机质和DDTs有很好的的相关性。
  (6)偏相关分析中,有机质与底泥中HCHs的相关性最大,Fe2+和DDTs呈负相关关系。回归分析中,经过一系列检验,得出有机质和HCHs有很好的相关性;偏相关分析中与底泥中DDTs的相关性最大,呈正相关关系,Fe2+和DDTs呈负相关关系。回归分析中,经过一系列检验后得出有机质和DDTs有很好的相关性。
  通过研究理化性质和OCPs的相关性,研究影响OCPs在环境中浓度分布具有差异性的因素。对塌陷区复垦、生态环境修复都具有重要的意义。
[硕士论文] 周育智
环境工程 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:20世纪80年代由国际科学联合会(ICSU)发起和组织的一项重大国际科学计划——国际地圈-生物圈计划(IGBP),其中,土地覆盖/土地利用(LUCC)变化对陆地生态系统碳存储以及碳循环的影响已经成为全球变化研究的热点问题。而矿区生态系统作为一个不同于自然生态系统的具有特殊结构和功能的有机整体,矿区内的生产活动(尤其是煤炭高强度开采)势必会造成矿区内土地利用方式的变动和由此引起的碳素循环失衡问题。因此,对矿区土壤有机碳、团聚体结合碳、以及矿区特殊碳循环的研究十分重要。本文选择淮南潘集矿区为研究对象,通过野外采样和室内试验相结合研究土壤有机碳、微生物生物量碳、可溶性有机碳季节变化,探讨植被类型、覆土厚度、覆土时间对土壤有机碳含量、团聚体组成的影响,旨在为潘集矿区碳循环研究提供基础数据。本文主要研究结果,如下:
  (1)东辰生态园区和潘一矿生态修复区土壤有机碳、微生物生物量碳、可溶性有机碳含量均低于周边自然土壤。潘一矿生态修复区全年有机碳含量基本上高于东辰生态园(除2015年11月),同时,还发现研究区土壤有机碳全年的变化趋势与修复区植物生长趋势基本一致。
  (2)不同覆土厚度土壤有机碳含量介于4.49-6.53g/kg,覆土较薄的地块(0-20cm)有机碳含量最高为6.53g/kg,分别比覆土20-40cm,40-60cm,40-60cm,80-100cm的地块高出23.91%、2.35%、26.31%、45.43%,这可能是由于植被类型对复垦区土壤有机碳的影响大于覆土厚度所导致的。
  (3)煤矸石充填复垦区土壤中各粒径机械稳定性团聚体组成比例均随粒级从大到小呈“W”型分布,>3.2mm粒级团聚体所占比例最大,且与其它粒级存在显著性差异(P<0.05),修复区水稳定性团聚体组成比例与机械稳定性团聚体相似。修复区土壤水稳定团聚体平均重量直径均小于对照区,分别为0.82mm和0.67mm,覆土60-80mm的地块土壤团聚体平均重量直径和几何直径均高于其它覆土厚度区,故土壤结构稳定性最优的覆土厚度在60-80cm。
  (4)修复区土壤总有机碳含量均小于对照区,分别比对照区减少了24.97%和35.10%,同时,各粒级水稳定性团聚体也小于对照区。不同覆土厚度的地块土壤平均有机碳含量的变化趋势呈单峰状,覆土40-60cm和60-80cm的地块各粒级团聚体有机碳含量均高于其它覆土厚度。
  (5)3个覆土厚度梯度下土壤胡敏酸含量的大小依次:0-20cm>20-40cm>40-60cm;土壤富里酸含量:40-60cm>20-40cm>0-20cm;土壤胡敏素含量:40-60cm>20-40cm>0-20cm。在腐殖质形成过程中,土壤有机碳、土壤含水量和全氮起到促进作用,有利于土壤腐殖质的形成。
[硕士论文] 邱增羽
环境工程 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:持久性有机污染物(POPs)具有持久性、半挥发性、生物蓄积性以及高毒性,可以严重损害人类健康和环境,随着POPs污染事故的频频发生,人们逐渐认识到POPs的危害,多环芳烃(PAHs)是POPs的一种,环境中的PAHs超过一百多种,其中16种被美国环保署定义为优先控制污染物,本文以淮南潘一矿杨庄采煤沉陷区作为研究对象,以PAHs为例,采集2014年、2015年、2016年三年水体、土壤、底泥样品,分析整个沉陷区PAHs含量的时空分布特征,探讨了水体、土壤、底泥中TOC含量与PAHs的相关性,从而探究有机质对PAHs分布的影响,结果表明:
  分析2014年~2016年杨庄样品中PAHs含量发现:2015年采样前长时间降雨导致PAHs在2015年浓度最低,2014年与2016年含量相差不大,PAHs含量稳定;水体中均以3~4环物质为主,6环物质在2015年和2016年均未检出;PAHs在水域中的分布情况在不同的年份中具有差异,2014年塌陷区东侧区域浓度较高,2015年中间区域浓度较高,2016年在靠近西北方向边界处(离煤矸石地区较近)浓度较高。悬浮物中2014年∑16PAHs含量>2015年>2016年,悬浮物逐渐沉积于水体底部,近年来周围无新的污染源产生。2016年底泥中PAHs含量明显高于前两年,悬浮物已经汇集于底泥中,5环、6环含量相比水体、悬浮物有所增加;悬浮物和底泥PAHs含量较高地区均集中在采煤沉陷区东部。
  分析2016年杨庄样品的空间分布情况发现:2016年杨庄水体中PAHs浓度在79.05~239.14ng/L之间,以3~4环为主,水体PAHs分布均匀,层与层之间无明显规律,2~4环PAHs在水体的不同深度浓度变化不大,采煤沉陷区水体中的PAHs主要来自于草木、煤等物质的燃烧,在靠近煤矸石区域浓度较高。悬浮物中PAHs浓度在137.5~586.31ng/L之间,以萘、菲为主,受到低级煤以及生物质燃烧的影响较大,底层环数分布规律比较明显,3~5环PAHs垂直分布特征不明显,悬浮物流动性大,导致空间分布特征无明显规律,表层悬浮物中间浓度略高,中层东侧浓度较高,底层西侧浓度较高。土壤PAHs浓度在42.11~4152.379ng/g之间,以萘、菲、芘、荧蒽、(蘑)为主,0-5cm层PAHs浓度较低,5-10cm层浓度最高,然后随着深度的增加PAHs浓度降低;0~5cm和15~20cm土壤深度上,采样区域北侧浓度较高,在5~10cm、10~15cm土壤深度上,采样区域西南角PAHs浓度较高。底泥作为污染物最终的汇,PAHs含量最高,2016年底泥中PAHs含量在43.968~7644.210ng/g之间,菲含量最高,高分子量物质吸附于有机质上,浓度增加,垂直分布特征明显,2环、5环PAHs随着深度变化不大,3~5环PAHs随着深度的增加浓度降低;空间分布规律明显,不同层次样品均在西侧区域浓度较高,西侧有煤矸石堆,且有大面积农田土壤,受到周围煤矸石堆和土壤中PAHs的影响较大。
  水样中16种PAHs含量与溶解性有机碳相关性不大;土壤中16种PAHs的总含量与有机碳呈不显著弱相关,其中高环(5、6环)PAHs与TOC呈极显著强相关,底泥中16种PAHs含量与有机碳含量相关性很强,且不同深度的底泥样品PAHs含量与不同环数PAHs含量均与TOC呈极显著强相关。说明土壤、底泥中PAHs的分布迁移规律与有机质相关。
[硕士论文] 黄肖萌
环境科学 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:采煤沉陷区是由于过量采煤,导致采空区上方出现大面积沉陷塌落,经过降雨和地下水渗透后出现大面积的水域,原先的陆生环境变成水域环境,其中的持久性有机污染物也会发生一系列的迁移转化行为。鉴于环境中的有机氯农药具有持久性和生物累积性,会在生物体内蓄积,最后危害人类健康,研究OCPs的归趋行为具有十分重要的意义。
  本文通过选取淮南市杨庄采煤沉陷区作为研究对象,通过采集杨庄沉陷区水样和底泥样品,分析其中的OCPs含量,并建立了沉积物-水稳态逸度模型,对沉陷区域γ-HCHs和p,p'-DDT的归趋行为进行了数学模拟,计算出了底泥中γ-HCHs和p,p'-DDT预测浓度,并对模型的可行性做出了分析和比较,得出以下结论:
  1、通过分析15年和16年杨庄沉陷区水体样中的OCPs含量,发现受附近煤矸石堆和泥河的影响,一些采样点位处有机氯农药含量出现偏高的情况,纵向分布基本呈现为表层水<上覆水<间隙水的规律,并且γ-HCH在两年的水样组成中均占较多比例,是HCHs的主要成分之一;p,p'-DDT在15年和16年DDTs中的占比较大,是DDTs的主要成分之一。故而选择这两个有机氯农药进行逸度模拟更有代表性。
  2、通过分析15年和16年杨庄沉陷区底泥样中的OCPs含量结果可以发现:9号、10号、11号点位(靠近泥河入口和煤矸石堆)处HCHs和DDTs浓度较其他点位高;并且纵向上呈现随着底泥深度的增加,有机氯农药含量逐渐减少的规律。
  3、水体中TOC含量分布也与周边环境有密切关系,靠近泥河流域和居民区的水域TOC含量较高。并且通过分析水体和底泥中的OCPs含量和TOC含量的相关性,发现底泥中的OCPs含量与TOC含量之间具有显著相关性,也即底泥中TOC含量越高,有机氯农药也就越高。
  4、以2016年OCPs中的γ-HCH和p,p'-DDT为例,通过实测和引用文献值等方法确定参数值,然后建立了沉积物-水两相间的稳态逸度模型,对有机氯农药在塌陷区水域环境中的迁移转化行为进行模拟计算,并将预测值与实测值进行比较,发现吻合度较好,数值偏差在一个数量级内,说明模型建立较为成功,能够反映有机氯农药在杨庄塌陷区中的迁移转化行为。
  5、通过分析计算关键性参数的灵敏度系数找出对模型影响较大的参数,并分析发现悬浮物沉降速率灵敏度系数最大,说明沉积物-水系统中悬浮物沉降对污染物向底泥迁移的过程起重要作用。
[硕士论文] 王叶杰
化学工程 浙江大学 2017(学位年度)
摘要:本文针对浙江省表面处理行业危险废物的来源、性质、管理和处置现状进行分析,对现有的管理措施和处置技术进行评价,提出相应的策略。不锈钢加工是表面处理行业重要的组成部分,浙江省是我国重要的不锈钢生产省份,酸洗废液是危险废物的主要来源。通过深入剖析不锈钢酸洗加工行业存在的环境污染问题,研究危险废物的来源、组成及处置措施,提出行业综合治理工艺方案和建议措施。采用两级吸收还原工艺可满足NOx达标排放,生产酸洗废水收集后采用“二级物化+一级氧化+砂滤”处理组合工艺对废水进行深度处理,然后回用至生产车间,实现水资源的循环利用,同时也满足一级排放要求。采用减压蒸馏发对废酸液进行酸再生回收,实现废酸液的循环再利用,减少后续中和药剂的消耗及危废的产生量。
  研发环保型酸洗抑雾剂解决酸雾、黄烟等环境问题,NOx和NO浓度瞬时浓度分别降低了85%和84%,稳定浓度降至40 mg/Nm3和18 mg/Nm3,而车间浓度降至3 mg/Nm3和1 mg/Nm3,分别下降了90%和94%;添加抑雾剂之后,酸洗液表面一直被致密的泡沫层所覆盖,除了减少酸雾的挥发之外,同时也可以减少热量的损失,良好的保温效果可以大大减少蒸汽量,提高酸洗速率。
  通过进一步开发基于双氧水的Fenton氧化绿色酸洗新工艺,彻底解决酸洗行业NOx超标,废水总氮难以达标、污泥量大等环境难题,通过回收废酸洗液中的金属制备硫酸亚铁副产品,同时实现废酸的循环利用,实现不锈钢行业的健康可持续发展。现场试验表明对常见几种不锈钢的酸洗时间为30~60min,酸洗之后钢材表面洁净且光亮,产品基本能满足相关质量要求,平均得率97.9%。结晶体主要成分为FeSO4·7H2O,结晶率大约为61.2%,镍的含量为4.99%,若除去结晶水镍的含量将远远高于5%,达到废物出售回收的要求。此时酸液中的金属浓度为17%,硫酸浓度为28%,该酸液可以直接返回到酸洗槽,通过调节HF浓度后可以继续进行酸洗。
[硕士论文] 肖舒
生态学 中南林业科技大学 2017(学位年度)
摘要:锰矿开采和冶炼常产生大量的尾渣和尾泥,严重污染周边环境,湘潭锰矿废弃地是湖南省重金属污染较为严重的区域之一。锰矿废弃地植被修复可促进矿区生态环境的改善和经济的可持续发展,选择合适的树种、并采取合理的土壤基质处理措施,对锰矿废弃地进行植被恢复至关重要。本研究采用尾泥、尾渣、尾渣∶尾泥3∶1、尾渣∶尾泥2∶2、尾渣∶尾泥1∶3和对照土6种不同处理方式的土壤作为植物生长基质,选用栾树(Koelreuteria paniculata)、木荷(Schima superba)和马尾松(Pinus massoniana)3种树种作为修复树种,进行锰矿废弃地植被修复盆栽试验。一个生长季后,采用收获法测定植物体内锰含量、地径、树高和生物量等,并测定土壤的理化性质变化情况,以研究锰矿废弃物的不同混合比例对植物生长的影响及不同树种对废弃地土壤的修复效果。得到了以下主要研究结果:
  (1)不同混合基质土壤理化性质:
  ①矿区废弃物中尾泥、尾渣和对照土的容重分别为1.64、1.44和1.37 g·cm-3,pH值分别为5.55、8.01和5.00,混合基质的pH值随着尾渣含量的增加而升高。
  ②矿区尾泥、尾渣及其混合物的砂粒和粗粉粒含量显著高于对照土(p<0.05),粘粒含量显著低于对照土(p<0.05),但不同比例混合基质的各粒级土壤含量之间差异不显著(p>0.05)。
  ③6种不同处理的基质土壤中全N含量差异不显著(p>0.05);全P和速效P含量差异显著(p<0.05),且全P,尾泥>尾渣∶尾泥1∶3>尾渣∶尾泥2∶2>尾渣∶尾泥3∶1>尾渣>对照土;而速效P,尾渣∶尾泥2∶2>尾渣∶尾泥1∶3>尾渣>尾泥>对照土>尾渣∶尾泥3∶1;全Mn和有效Mn含量均显著高于对照土(p<0.05),全Mn含量,尾渣>尾渣∶尾泥3∶1>尾渣∶尾泥2∶2>尾渣∶尾泥1∶3>尾泥>对照土;有效Mn含量,尾渣∶尾泥1∶3>尾渣∶尾泥2∶2>尾渣∶尾泥3∶1>尾渣>尾泥>对照土。
  (2)锰尾矿土盆栽实验植物生长状况:
  ①盆栽实验中,栾树的存活率最高,木荷次之;马尾松最低,不适于锰矿废弃地的植被恢复。
  ②不同基质处理方式下栾树的地径增量、木荷的树高生长量差异显著(p<0.05),栾树地径增量在对照土、尾渣∶尾泥2∶2和尾渣∶尾泥3∶1中均显著大于尾泥及尾渣∶尾泥1∶3中的地径增量;木荷的树高增长量只在尾渣∶尾泥2∶2中显著大于其它处理方式。
  ③采用地径增量、高增量、叶生物量、细根生物量4个指标,通过聚类分析可以将植物分三类,第Ⅰ类,生长良好的植物占20.9%,第Ⅱ类,生长中等的植物占33.3%,第Ⅲ类,生长最差的植物占45.8%。
  (3)锰尾矿土盆栽实验植物生物量和生产力:栾树的生物量和生产力最大,木荷次之,马尾松最小。栾树生物量和生产力在尾泥和尾渣∶尾泥1∶3组的生物量较低,而在尾渣∶尾泥2∶2、尾渣∶尾泥3∶1组较高,接近对照组栾树生物量。木荷生物量在尾渣、尾泥及其混合基质中差异不大,但均低于对照组。马尾松的存活率和生物量都非常低,在尾渣∶尾泥1∶3组的生物量与生产力均大于尾渣组,但都小于对照组。说明栾树和木荷是很好的矿区植被恢复树种,但马尾松不适合。
  (4)重金属Mn在盆栽实验植物中的富集和转移:栾树、木荷在尾渣和尾泥及其混合基质中的Mn吸收量均大于对照组;在混合基质中,随着尾泥含量的增加,木荷对Mn的吸收量增高,而栾树对Mn的吸收量变化不明显;马尾松对锰的富集量较小,与它的存活率有关。除对照组外,木荷的生物富集系数高于栾树和马尾松,具有很强的Mn富集能力,且在尾泥中最强。混合基质中,栾树对Mn的富集能力随着尾泥含量的增加而增强;对体内重金属Mn的转移能力强,在尾渣组具有最强的转移能力;木荷在各处理组的转移系数均小于对照组,木荷在尾泥中具有最强的转移能力;马尾松在存活的各处理组中的转移系数也都小于对照组,马尾松在尾渣中具有最强的转移能力。
[硕士论文] 高天宇
环境科学 华中农业大学 2017(学位年度)
摘要:表生环境中含砷黄铁矿氧化导致砷的释放,而其也会进一步使释放的As发生吸附与氧化还原反应,进而影响As(Ⅲ,Ⅴ)的形态及晶体内As的释放、迁移与转化,然而晶体内As对黄铁矿与As的相互作用过程的影响尚不明确。本论文考察了晶体内的砷对黄铁矿与As(Ⅲ,Ⅴ)在不同条件下相互作用过程的影响机制。
  采用水热法合成含砷黄铁矿,分析了结构内As对黄铁矿晶体结构、化学组成、形貌和表面理化性质的影响,考察了缺氧和有氧环境下As(Ⅴ)、As(Ⅲ)与含砷黄铁矿的氧化还原过程及As含量和pH的影响。初步明确了As在黄铁矿结构中的位点、价态、含量以及含砷黄铁矿与As的相互作用机理及其影响因素,得到如下结论:
  1、FeSO4、CS(NH2)2与单质S0水热反应可制备纯相黄铁矿(Apy0),当体系中添加NaAsO2,调控As/Fe摩尔比为0.10和0.22,所得黄铁矿晶体内砷含量分别为4.4wt.%(Apy5)和9.9wt.%(Apy10)。As主要以As(Ⅲ)和As(-Ⅰ)分别置换黄铁矿晶体中的Fe(Ⅱ)和S2(-Ⅱ)。XPS结果显示,在Apy5中,As(Ⅲ)和As(-Ⅰ)的相对百分含量分别为76.6和17.2%;在Apy10中,As(Ⅲ)和As(-Ⅰ)占总As相对比例分别为91.0和8.0%;在Apy5和Apy10表面都有少量As(Ⅲ,Ⅴ)-O,占总As相对比例分别为2.4、3.8%和0.5、0.5%。Fe(Ⅲ)含量随着As掺杂量增加而升高。结构内含As显著提高矿物表面Fe(Ⅲ)的含量并降低黄铁矿的结晶度。
  2、缺氧条件下,黄铁矿与As(Ⅴ)反应产物有S0、SO42-和针铁矿,As(Ⅴ)还可在针铁矿表面形成双齿双核配体或沉淀。反应过程中,结构内As进入溶液的途径主要为As(-Ⅰ)被氧化成As(Ⅲ)的溶出以及结构坍塌导致晶格中As(Ⅲ)的释放。因晶体内含As使得Fe(Ⅲ)含量增加进而加速电子转移,促进了黄铁矿的氧化,生成的S0、SO42-和晶体内As释放的百分比也随之增加。As(Ⅴ)还原速率随着pH上升而略呈上升趋势,在pH为3.0-6.0的酸性体系中,随着pH上升,晶体表面的Fe(Ⅲ)为主要氧化剂参与含As黄铁矿的氧化,As(Ⅴ)和少量新生成的As(Ⅲ)主要吸附在固相产物表面。在pH为7.0-11.0的中性及碱性体系中,反应以As(Ⅴ)氧化含砷黄铁矿为主。随着pH增加,As(Ⅴ)的氧化能力显著提高。当反应体系pH由3.0上升至7.0和11.0时,Apy10晶格内As的释放率由34.1%分别上升至41.5%和56.8%,含砷黄铁矿表面有变褐铁矾和针铁矿生成。有氧条件下,O2可加速含砷黄铁矿的氧化,S0、SO42-以及释放的As(Ⅲ)的稳定浓度都显著上升,矿物表面的针铁矿有助于As的固定。
  3、缺氧条件下,含砷黄铁矿与溶液中As(Ⅲ)的反应过程中,含砷黄铁矿与溶液中As(Ⅲ)反应过程中少量As(Ⅲ)被氧化生成As(Ⅴ),As(Ⅴ)完全释放到溶液中。含砷黄铁矿表面缺陷位点上的Fe(Ⅲ)与H2O发生相互作用生成·OH和H2O2,随着砷掺杂量的提高,·OH的稳定浓度和H2O2的最大浓度逐渐上升,促进了As(Ⅲ)的氧化。有氧氛围,体系中As(Ⅴ)的平衡浓度,SO42-和单质S0平衡浓度显著提高,·OH和H2O2产生途径主要为含砷黄铁矿表面缺陷位点上的Fe(Ⅲ)与H2O的相互作用和O2的还原。酸性条件下,溶液中的·OH可通过类Fenton机理转化产生,H2O2是重要的中间产物;而碱性条件下,H2O2则直接参与含砷黄铁矿的氧化。
[硕士论文] 史蔓蔓
微生物学 华中农业大学 2017(学位年度)
摘要:锑(Antimony)是一种剧毒的类金属,锑中毒会导致人体心肌衰竭、肝坏死等疾病。自然界中有些微生物能够通过氧化毒性强的Sb(Ⅲ)至毒性弱的Sb(Ⅴ)来解毒。本课题组前期发现在锑氧化型细菌Agrobacterium tumefaciens GW4中Sb(Ⅲ)的氧化是锑氧化酶AnoA催化的酶促和H2O2介导的非酶促锑氧化共同组成的,但对于AnoA表达的调控机制还尚未阐明并且目前微生物Sb(Ⅲ)压力下的响应机制也尚未报道。本论文开展了菌株GW4在不加锑与加50μM Sb(Ⅲ)条件下的比较蛋白质组研究,然后利用分子生物学技术研究锑氧化酶AnoA的调控机制,并分析了锑压力下的代谢路径。
  通过蛋白质组学和质谱测序鉴定得到21个加锑差异表达蛋白质均上调表达,根据KEGG功能分类,分别属于锑氧化及外排、碳代谢、脂类代谢、氨基酸代谢及膦酸酯代谢和磷酸盐转运等。其中,我们发现在加锑条件下磷酸盐转运蛋白PstS2的上调表达,前期报道PstS蛋白受磷酸盐调控蛋白PhoB的调控。PhoB为全局性调控蛋白,我们推测磷酸盐调控系统可能与Sb(Ⅲ)氧化存在相关性。
  基因组分析发现菌种GW4有两套磷酸盐调控系统。将位于砷基因岛上一套命名为1,该基因簇中的磷酸盐调控蛋白基因phoB1位于磷酸盐转运系统pstBACS1的下游,方向相反;将远离砷基因岛的另一套命名为2,该基因簇中的磷酸盐调控蛋白基因phoB2位于磷酸盐转运系统pstBACS2的下游,方向相同。本论文主要结果如下:(1)通过报告基因融合实验,我们检测到GW4中的磷酸盐调控蛋白基因phoB1受Sb(Ⅲ)诱导效果不明显,但phoB2能够受Sb(Ⅲ)显著诱导;(2)在加Sb(Ⅲ)条件下检测菌株GW4、GW4-△phoB1、GW4-△phoB2、GW4-△phoB1/phoB2中锑氧化酶基因anoA的酶活,结果发现较野生型GW4中anoA的酶活相比,缺失phoB2基因anoA的酶活性受到明显的抑制,phoB1基因的缺失使anoA的酶活性略有下降,而双敲除株GW4-△pho B1/phoB2中anoA酶活几乎丧失;(3)对各个菌株进行生长和锑氧化实验结果表明,单敲除株在50μM Sb(Ⅲ)浓度下生长、锑氧化均不受影响,GW4-△phoB1/phoB2双敲菌株在不影响生长的情况下锑氧化效率明显降低;(4)对各个菌株在加Sb(Ⅲ)条件进行胞内H2O2含量测定,结果显示GW4-△phoB1中H2O2含量较GW4显著升高,GW4-△phoB2中H2O2含量极显著升高,互补株均回复表型。这些结果表明单敲除株氧化速率没有降低很可能是由于H2O2发挥了Sb(Ⅲ)氧化作用;而双敲除株中H2O2含量虽比野生型高,但仍低于GW4-△phoB2,并不足以弥补anoA的作用,因此氧化速率减慢;(5)细菌单杂交和EMSA等方法证明PhoB1、PhoB2能够与anoA启动子区DNA在体内和体外相互作用,并确定了结合位点。以上结果表明,磷酸盐调控蛋白PhoB1与PhoB2均对锑氧化酶基因anoA有一定的调控作用,但是PhoB2的调控作用更强。
  该研究阐明了菌株GW4中锑氧化酶基因anoA的调控机制,并解析了异养型细菌对锑的压力响应机制,为利用微生物进行锑污染治理具有十分重要的理论价值。
[硕士论文] 蔡冬梅
生态学 华中农业大学 2017(学位年度)
摘要:砷是一种有毒重金属,通过食物链在生物体内富集,对人体及其他生物造成严重危害。在水和土壤环境中,As(Ⅲ)比As(Ⅴ)移动性更强,且不易被吸附除去,对于人体而言,亚砷酸盐的毒性比砷酸盐大,因此,As(Ⅲ)的氧化不仅影响砷的生物有效性和毒性,而且还会影响到砷在水体和土壤中的形态、迁移和转化,以及环境砷的修复效果。天然含铁锰矿具有电荷零点低、反应活性强、孔隙率高等特点,是As(Ⅲ)的天然氧化剂,在我国矿藏丰富,是一种有开发利用前景的砷污染修复环境材料。
  本课题采用实验室批量法研究天然铁锰矿氧化和吸附As(Ⅲ)的动力学特点,探讨不同因素对天然铁锰矿氧化As(Ⅲ)的影响,揭示含铁锰矿/水界面氧化和吸附As(Ⅲ)的原位动力学过程及其作用机制。主要结论如下:
  (1)对3种天然锰矿和2种合成锰矿理化性质的研究表明,3种天然含铁锰矿(编号1-3)的Mn/Fe比(31.94、4.88、2.2)和电荷零点(3.5-6.4)差别较大,而其锰氧化度(3.4-3.8)和pH(6.8-7.0)相差不大;人工合成酸性水钠锰矿(编号4)的MnO2含量和锰氧化度大于钙锰矿(编号5),而电荷零点和pH值趋势相反。2种人工合成锰矿比表面积相比于3种天然含铁锰矿的比表面积、孔容及平均孔径都要大,尤其是两类锰矿的孔容相差6倍左右。
  (2)采用批量法实验研究了含铁锰矿氧化As(Ⅲ)的动力学特点及其影响因素。结果表明,对As(Ⅲ)的氧化能力依次为:4号酸性水钠锰矿(70.2%)>1号低铁锰矿(49.2%)>3号高铁锰矿(32.8%)>2号中铁锰矿(26.8%)>5号钙锰矿(24.1%),对As(Ⅲ)的吸附能力依次为:4号酸性水钠锰矿(58.18%)>5号钙锰矿(50.42%)>3号低铁锰矿(40.62%)>2号中铁锰矿(36.45%)>1号高铁锰矿(29.74%)。随着pH(6-7.9)的增大,铁锰矿对As(Ⅲ)的氧化性增强。
  (3)采用现代波谱技术,分析了天然含铁锰矿/水界面氧化As(Ⅲ)的作用机制。XRD图谱分析表明,铁锰矿氧化吸附前后并没有生成新的晶型物质。FTIR分析发现,铁锰矿吸附前后,在856 cm-1处出现了M-O-As的伸缩振动,表明其表面形成了砷酸盐。应用XPS分析表明,铁锰矿在氧化吸附As(Ⅲ)过程中锰元素将As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ),而锰元素则由Mn(Ⅳ)还原成Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ);铁元素价态并未发生变化,说明在铁锰矿氧化吸附As(Ⅲ)过程中Mn起到氧化作用,而Fe仅起着吸附作用,从而进一步促进锰氧化物氧化As(Ⅲ)。
  (4)通过探讨吸附砷的解吸特性研究了天然含铁锰矿的再生性。结果表明,三种解吸剂解吸能力依次为NaOH>NaHCO3>NaCl,其中NaOH的解吸率达到了59%~94%,表明吸附砷的铁锰矿有一定的再生性。
  (5)研究了反应体系中添加Na4P2O7对2号天然锰矿(中铁)和5号钙锰矿氧化As(Ⅲ)的影响及其机制。结果表明,溶液中存在Na4P2O7时,对As(Ⅲ)的氧化有促进作用,氧化率分别提高了1.31倍和2.67倍,这是由于溶液中Na4P2O7的络合了氧化还原反应过程中矿物表面生成的Mn(Ⅲ),形成Mn(Ⅲ)-Pyrophosphate返回到溶液中,继而提供更多的氧化吸附位点,在很大程度上促进了氧化反应的继续进行。
[硕士论文] 尹建云
化学工程 重庆大学 2017(学位年度)
摘要:不锈钢酸洗废水中常含有较高浓度的硝酸、氢氟酸及铁、铬、镍等金属离子。采用减压蒸酸法回收硝酸和氢氟酸的过程中会产生大量难以处理回收的金属盐结晶。本文采用分步沉淀法对金属结晶的化浆母液进行处理,分类回收金属离子,并利用得到的金属沉淀合成Ni-Zn铁氧体。实验研究了Ni-Zn铁氧体的烧结过程中的晶体生长动力学及焙烧温度和烧结时间等因素对Ni-Zn铁氧体的软磁性能的影响规律。通过实验得到以下结论:
  ①采用黄钠铁矾法回收化浆母液中Fe3+,并利用中和沉淀法回收Cr3+和Ni2+。实验结果表明,在反应温度为90℃、反应初始pH=1.5、添加晶种量为10 g/L、反应2.5 h后,母液中的[Fe3+]从30 g/L降到5 g/L,Cr3+和Ni2+的损失率分别为27.14%和13.72%。对除Fe3+后的滤液分步沉淀回收Cr3+和Ni2+,Cr3+和Ni2+回收率分别为72.86%和68.38%。
  ②采用焙烧与氧化浸出法对黄钠铁矾进行除杂预处理。实验结果表明,550℃的焙烧温度可破坏黄钠铁矾的晶体结构,并在反应温度为60℃、固-液比为1:3的条件下对焙烧渣浸出反应60 min,黄钠铁矾中的杂质离子Cr6+浸出率为99.10%,浸出渣满足合成铁氧体的要求。
  ③根据库钦斯基烧结模型对Ni-Zn铁氧体烧结过程中的晶体生长动力学进行了研究。实验结果表明,烧结过程中坯体的孔隙表面能降低是晶体长大的原动力。晶粒生长过程中晶粒之间的孔隙不断缩小成晶界,在原动力推动下晶界不断扩大,最终晶界尺寸大于晶粒直径发生融合。
  ④采用VSM对Ni-Zn铁氧体坯体性能进行表征。结果发现,随着保温烧结时间的延长和烧结温度的升高,坯体的剩余磁感应强度(Br)和矫顽力(Hc)降低,饱和磁感应强度(Bs)升高。1200℃下烧结4 h,坯体的Bs=87.75 A·m2·kg-1、Br=1.078 A·m2·kg-1、Hc=0.595 kA·m-1,Hc与市售高频Ni-Zn铁氧体 NXO-10的矫顽力(Hc=0.59 kA·m-1)接近,优于NXO-20的矫顽力(Hc=0.79 kA·m-1)。
[硕士论文] 杜晓丽
环境工程 华中农业大学 2017(学位年度)
摘要:重金属吸附材料一直是环境科学的研究重点,其中针对典型吸附材料铁氧化物、锰氧化物的研究较多。天然含铁锰矿集合了铁氧化物、锰氧化物的特性,对重金属具有很好的去除效果,且资源广泛,具有非常好的应用前景,但目前对含铁锰矿性质及对重金属去除机理的研究较少。本文以天然含铁锰矿、合成的铁氧化物、锰氧化物及铁锰二元复合氧化物作为研究对象,采用XRD、FTIR、TG、XPS、扫描电镜等技术手段对材料进行成分分析、矿物学及表面化学表征,并研究了材料对重金属(铅、锌、镉、铬、砷)的吸附效果,分析了不同因素对含铁锰矿吸附砷的影响,再结合对吸附砷前后材料的表征,探讨了含铁锰矿吸附砷的机理。主要结论如下:
  1.采用XRD、FTIR分析技术发现,供试10种天然含铁锰矿均含有软锰矿、磁铁矿、赤铁矿、褐铁矿,其中碳酸锰矿还含有特有物质菱铁矿和菱锰矿。通过扫描电镜观察材料形貌特征发现,天然含铁锰矿以块状形式存在为主,表面较光滑,吸附砷后有小颗粒吸附在块状表面;而合成矿物颗粒较小,排列疏松,比表面积相较于天然含铁锰矿而言要大幅增加。
  2.采用TG分析技术发现,10种天然含铁锰矿及人工合成的铁氧化物、锰氧化物在47℃、260℃、590℃时质量减轻幅度较大,分别造成湿存水、结晶水、结构水的损失,同时物质结构遭到破坏。而人工合成的铁锰二元复合氧化物主要在300℃之前损失质量。
  3.采用Tessier5步顺序提取法分析铁、锰形态发现,天然含铁锰矿中Mn主要以可氧化态、可还原态和残渣态的形式存在,含量分布分别是18%20%、11%~21%和59%~68%; Fe主要以残渣态的形式存在,含量约占95%,但残渣态不具备氧化As的能力。因此,含铁锰矿在对砷的吸附氧化过程中,Fe主要起吸附作用,而Mn则起到氧化作用。此外,在10种天然含铁锰矿中, Ca、As含量与铁、锰各形态含量显著相关,但与Fe、Mn含量无关。
  4.研究供试材料对5种重金属的吸附实验发现,10种天然含铁锰矿对Pb的吸附能力最强,平均去除率为92.17%,其次为As,平均去除率为61.60%,碳酸锰矿对As的吸附能力最弱,去除率仅有15.54%,但对Zn和Cd具有较好的吸附能力,其去除率分别为66.93%、42.62%。人工合成的铁锰二元复合氧化物对Pb、Cr、As的吸附能力都很强,平均去除率依次为97.25%、99.34%、99.98%,对Zn、Cd的吸附能力却很弱,平均去除率依次为67.61%、53.85%。人工合成的铁氧化物和锰氧化物对Pb、As的吸附量很高,对Zn、Cr、Cd的吸附量随氧化物种类不同而有较大差异,表现出选择性吸附。含铁锰矿对Cr的去除率与材料比表面积及Fe含量显著正相关,与锰的氧化度显著负相关;As去除率与材料比表面积及Fe含量显著正相关。
  5.采用实验室批处理实验发现,含铁锰矿材料吸附砷符合Freundlich等温吸附方程。吸附动力学分析结果表明,前4h含铁锰矿与砷溶液反应迅速,至12h时反应达到平衡。
  6.采用XRD、FTIR、XPS对吸附砷前后的矿物材料进行分析,结果表明,在吸附过程中,Mn作为氧化剂将As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ),而Mn则由Mn(Ⅳ)还原成Mn(Ⅱ),反应过程中Fe的价态并未发生变化,说明在含铁锰矿吸附As(Ⅲ)过程中Mn起到氧化还原的作用,而Fe仅参与吸附反应,促进提高含铁锰矿对As(Ⅲ)b的去除。
[硕士论文] 李海彬
公共管理 云南财经大学 2017(学位年度)
摘要:我国是一个矿产资源大国,对矿产资源的开发和利用历史悠久,我国的一部分地区实现经济快速发展与矿产资源的开发和利用密不可分,因此,矿区成为了这些地方的特有地区,磷矿开采业在工业总产值中的比重虽然不高,但是磷矿开采和工业化过程中的资源耗费率高,浪费问题突出,大量磷矿石资源被消耗的同时还造成了矿区周围大气粉尘污染、当地水系和土壤污染,从而出现了生态破坏,且范围大、周期长,影响矿区群众生产生活的同时也给地方政府形象造成了不良影响。随着党的十八大的胜利召开,生态文明建设首次纳入社会主义建设“五位一体”的总布局,面对资源约束趋紧的现实,作为技术密集型和资本密集型的磷矿资源企业,如何在实现矿区发展的同时保护好磷矿区生态环境,引起了众多专家学者、政府部门的高度关注。
  本研究以典型磷矿区----昆明市晋宁区为例,以各涉矿乡(镇、街道)及云南磷化集团有限公司为研究样本,把公共管理、多中心治理和可持续发展理论作为研究基础,广泛深入的调研了当前晋宁磷矿区在开采过程中对生态环境面临的严峻形势和突出问题,深入了解了晋宁磷矿区在生态环境治理上所开展的工作和取得的成效,分析研判了存在的问题及原因,并有针对性的提出了解决问题的对策和建议。针对晋宁磷矿区生态环境治理,提出如下建议:建立健全法律法规,整合规范管理机构;破除体制障碍,创新管理制度;破解资金瓶颈,保证治理成效;大力发展矿区循环经济。
[硕士论文] 张晨星
市政工程 河北工程大学 2017(学位年度)
摘要:河北南部拥有峰峰、邯郸、邢台三大矿区近二十多座大中型煤矿。河北南部邯邢矿区,由于受太行山以西黄土高原地下水的补充,有十分丰富的矿井水资源,初步统计矿井水排放量约为3600万m3/a。同时,华北地区特别是河北的南部属于缺水较为严重的地区,制约了当地经济的发展,阻碍人民生活水平的提高。对矿井水进行资源优化配置是企业走可持续发展的必经之路,也是煤矿发展的必然选择。
  本文以河北南部七个矿的矿井水为研究对象,通过对各矿进行实地的考察、现场取样和实验室水质检测分析,进而对七个矿的矿井水进行资源化优化配置。同时对处理含铁、锰的矿井水进行工艺优化。
  本文针对二矿矿井水除铁锰工艺进行优化。为了促使水中的Fe2+氧化为Fe3+,在矿井水调节池中首先进行曝气使水中氧含量提高,从而达到最佳的混凝除铁目的。选用聚合氯化铁作为混凝剂,投加量80mg/L,助凝剂PAM的投加量为0.7mg/L时,混凝效果最好,经混凝沉淀后对铁的去除率可达到90%。混凝沉淀而对锰的去除率只有20%左右,未能达到回用标准,需要通过过滤进一步去除矿井水中的锰。滤料选择天然锰砂,滤层的高度800mm,过滤的滤速控制在8m/h,滤后出水效果好,锰的含量可小于0.1mg/L,铁的含量小于0.3mg/L。
  邢邯地区的矿井水因为各矿区相对独立,各矿之间,矿区与市区之间都没有相连的管网,针对这种情况确定出邢邯地区对矿井水资源优化模式为矿区内部循环为主,外部利用为辅。形成了以矿区用水为中心,向周围辐射供水。
  调查邢邯地区七个矿处理后矿井水的水质情况,目前矿区矿井水的利用率仅能达到50%。最后各矿的矿井水经过优化配置后,7个矿的总利用水量为52440m3/d,利用率达到了90%以上,主要回用与工业用水、农灌和景观用水。各矿的矿井水经过合理的优化配置后,将处理后的矿井水代替自来水作为企业的生产用水,7个矿的处理矿井水一年的综合成本为2千多万元,比未进行优化配置的矿井水一年的综合成本降低了56%。使矿井水的利用率得到了很大的提高,减少了对地下水资源的开采,减轻了对周围环境的污染,缓解了工农矛盾,给企业带了一定的经济社会效益。
[硕士论文] 张宁
环境科学与工程 广东工业大学 2017(学位年度)
摘要:赤泥是一种固体废弃物,是铝土矿提炼氧化铝过后的残渣,但赤泥中还含有丰富的Fe、Al、Si等元素,可作为二次资源使用。为了提高赤泥的综合利用价值,本文利用赤泥作为原料,制备Al2O3空心微球、Fe2O3空心微球以及白炭黑。以赤泥为原料制备空心球形金属氧化物,不仅可以使赤泥得到重新利用,减少环境负荷,提高其利用率,而且为赤泥制备高附加值的产品提供了基础。首先通过单因素试验和正交试验,找到最佳Fe3+、Al3+浸出工艺条件,得出Fe3+、Al3+的最佳浸出率;然后利用Fe3+、Al3+在不同pH条件下沉淀,以及Al(OH)3具有两性的特点,分离出Fe3+、Al3+,分别得到Al2O3空心微球、Fe2O3空心微球的金属盐溶液;利用无模板法制备Al2O3空心微球,碳球模板法制备Fe2O3空心微球,并利用XRD、SEM、XRF等表征手段对所制备的产品进行表征。论文的主要研究内容及成果如下:
  (1)研究了盐酸浸出赤泥中铝和铁的过程,考察酸浸温度、盐酸浓度、酸浸时间、液固比以及赤泥粒度对铝、铁浸出率的影响。单因素试验和正交试验结果得出,酸浸温度、盐酸浓度、酸浸时间和液固比对铁、铝的浸出率的影响中,酸浸温度和盐酸浓度影响最大,液固比和浸出时间其次。盐酸酸浸的最佳工艺条件为:赤泥粒度150μm、酸浸温度80℃、盐酸浓度10 mol·L-1、液固比8:1(V/m)、浸出时间150 min,此时铝的浸出率为96.7%,铁的浸出率为95.1%,铁铝总浸出率96.0%。
  (2)取最佳酸浸条件下所得的滤液,通过用NaOH、H2SO4、HNO3溶液调节溶液的pH,分离Fe3+、Al3+,分别得到Al2(SO4)3溶液,Fe(NO3)3溶液,用来制备Al2O3空心微球、Fe2O3空心微球,并将酸浸渣制备成白炭黑粉体。
  (3)利用水热法在无模板的条件下制备Al2O3空心微球,探讨水热处理时间、水热处理温度、以及乙醇的添加量对Al2O3空心微球形貌的影响。得出最佳制备条件:以Al2(SO4)3溶液作为金属盐溶液,添加1.68 g尿素,按照1:4(乙醇:去离子水)的比例添加乙醇,将溶液配成70 mL的前驱液,转移到水热反应釜中,在160℃条件下反应12 h后,得到Al2O3空心微球的前驱体,1000℃焙烧之后,得到了具有中空结构的Al2O3空心微球,球壳由纳米级的片状结构组成,球体直径大约为2.0μm左右,Al2O3的纯度为97.7%。
  (4)利用碳球为模板,采用一步法制备Fe2O3空心微球。通过探讨葡萄糖添加量、水热处理温度、水热反应时间、前驱液pH值、乙二醇添加量对Fe2O3空心球形貌的影响,得出优化工艺条件。通过实验发现:向Fe(NO3)3溶液中添加6 g葡萄糖,前驱液pH调为5左右,加入4 mL的乙二醇作为分散剂,将前驱液超声震荡分散30 min,转移到聚四氟乙烯为内胆的水热反应釜中,在180℃条件下反应12 h,得到前驱体,然后在500℃下焙烧一个小时,升温速率为2℃/min,去除碳球模板,得到具有中空结构的Fe2O3微球,Fe2O3的纯度为95.8%,球壳是由Fe2O3纳米小颗粒组成,球体的直径大约为0.5-2.0μm。
[硕士论文] 吕杨
材料工程 北京化工大学 2017(学位年度)
摘要:钢渣中是炼钢过程中排放出的废渣,主要矿物相为C2S、C3S,与硅酸盐水泥熟料相似,因此钢渣具有很大的潜力被用作胶凝材料。钢渣中含有较多的f-CaO,水化会产生体积膨胀,是造成钢渣安定性不良的最主要原因,也是制约钢渣应用的最主要原因。本文根据对国内多家钢厂钢渣中f-CaO的组成分析结果,参照炼钢过程,制备配比为CaO·aFeO1.5·bMnO2体系的三组分f-CaO,研究其水化活性,并将其掺入到基准水泥中研究其掺入量、粒度对水泥净浆试样膨胀率的影响以及膨胀过程中浆体微观结构、孔结构的变化。
  CaO·aFeO1.5·bMnO2体系的三组分f-CaO中主要包含两类物质,单一相CaO以及固溶体相。单一相CaO水化活性较高,常温水化24h可以完全水化生成Ca(OH)2,而固溶体相水化活性较低,常温条件下几乎不水化,100℃沸煮3h可以部分水化生成Ca(OH)2以及其他固溶体,压蒸3h可以完全水化。单一相CaO并不会对水泥净浆试样膨胀造成影响,只是像硅酸盐水泥中普通胶凝材料一样水化形成胶凝体系。三组分f-CaO中固溶体相是造成水泥净浆试样压蒸条件下膨胀最主要原因。水泥净浆试样压蒸膨胀率y与三组分f-CaO掺量x之间存在指数型函数关系y=K1eK2x,对于配比为CaO·aFeO1.5·bMnO2的三组分f-CaO,式中(a+b)的值越小,则K2越大,即水泥净浆压蒸膨胀率的增加速度随f-CaO掺量的增加而加快。
  现行行业标准YB/T140-2009《钢渣化学分析方法》中f-CaO含量的检测方法只能检测出钢渣中单组分f-CaO以及多组分f-CaO中的单一相CaO,并不能检测出多组分f-CaO中的固溶体相。新余热焖钢渣中f-CaO的含量为5.44%,其中绝大部分为单一相CaO,固溶体含量极少,因此,与三组分f-CaO相比,钢渣中所测得的f-CaO膨胀能力较低。当水泥净浆中三组分f-CaO掺量与钢渣中f-CaO均为0.5%左右时,掺三组分f-CaO净浆压蒸膨胀率为0.4%,而掺钢渣中f-CaO的净浆膨胀率只有0.15%,即使掺钢渣中f-CaO含量达到3.324%,其压蒸膨胀率只有0.3148%。
  当水泥中f-CaO掺入量为0.375%时,f-CaO颗粒的粒径越大,则净浆试样的压蒸膨胀率越大,当f-CaO粒径为1-2mm时,沸煮条件下净浆试样即发生断裂,而当f-CaO粒径<0.18mm时,净浆试样的压蒸膨胀率与纯水泥净浆的压蒸膨胀率较为接近。SEM图像显示当水泥中掺入粒度较大的三组分f-CaO时,压蒸处理后其水化产物与凝胶体系结合不紧密,且因为其膨胀集中,会挤压、破坏周围凝胶体系,破坏浆体结构。当f-CaO粒径较小时,会被凝胶体系包裹,水化产物与凝胶体系结合紧密。掺入粒度较大三组分f-CaO净浆试样压蒸处理后空隙率明显增大且有害孔、多害孔的比例提高。而当掺入的三组分f-CaO粒径足够小时,净浆试样的孔隙率会明显降低,甚至低于纯水泥净浆试样孔隙率,且多害孔、有害孔的比例明显降低。即粒径较小的f-CaO可以改善净浆试样孔结构。
[硕士论文] 孙建军
矿业工程 武汉科技大学 2017(学位年度)
摘要:资源短缺和环境污染是制约我国发展的重要因素。我国目前是世界上铜、铁最大的生产和消费国,铜、铁资源对外依赖度分别在70%、50%以上,因此回收利用尾矿、冶炼渣等大宗工业固体废物中所含有的有价金属组分,可以有效补充金属矿产资源,提高国内资源保障力度,同时减轻环境污染。
  基于目前铜转炉渣选矿回收存在的问题及提高铜铁等有价金属回收指标,本论文提出了“改性焙烧-磁选-浮选-浸出”这一新工艺。通过试验探讨了工艺条件,并从理论上分析了工艺的可行性。
  (1)通过偏反光显微镜分析、多元素分析、XRD分析、SEM-EDS分析、XPS分析等多种方法,对某铜转炉渣及其改性渣进行了工艺矿物学研究。结果表明,改性前后铜渣中有价金属存在形式发生了根本性的变化,金属铜、氧化铜转化为硫化铜,铁橄榄石转化为磁铁矿。
  (2)对工艺过程,特别是改性焙烧、酸浸过程进行了热力学分析,以加深对新工艺的理论支持。理论分析说明,通过改性焙烧可以实现铜组分向硫化铜、铁组分向磁铁矿选择性富集;通过硫酸浸出,能达到硅酸钠与磁铁矿分离的目的。
  (3)通过试验对工艺条件进行了探讨,并在优化条件下进行了铜浮选的闭路试验。结果表明,浮选铜精矿品位36.4%,回收率72.9%,加上进入浸出液中铜的回收率24.77%,铜的总回收率达97.67%;铁精矿品位60.31%,回收率55.81%。
[硕士论文] 孙立群
环境科学与工程 山东大学 2017(学位年度)
摘要:铁矿的采选不仅造成大量固体废物的排放和堆存,而且选矿药剂和重金属污染还会通过不同方式进入大气、水体和土壤中,造成严重的环境污染。因此铁尾矿的土壤化、资源化利用不仅是突破铁矿产业环境瓶颈的重要措施,而且可以解决矿山修复过程中土壤资源不足的问题。本研究可为微生物技术修复土壤中的重金属污染提供理论基础,具有极为重要的应用价值。传统的修复重金属污染的铁尾矿的方法根据原理可分为化学法、物理法和生物法。化学法使用的添加剂会导致土壤的二次污染,而物理修复技术成本高,流程及设备操作复杂。生物修复技术绿色环保且不会产生二次污染,在重金属污染修复领域展现了广阔的应用前景,近年来逐渐成为污染土壤原位修复的首选技术。本文针对鞍山铁尾矿重金属污染的实际状况,筛选出了耐受Pb、Mn和Zn的土著菌种,并优化修复作用条件以提高修复效率,然后研究其在铁尾矿土壤化利用过程中的应用,有效改善铁尾矿肥力,提高铁尾矿利用效率。
  本研究主要内容包括:⑴通过富集培养技术,对铁尾矿样品进行驯化后,获得了能够耐受Pb、Mn和Zn重金属污染的菌种。对菌种的内转录区间经过扩增后比对,分别绘制各菌种的系统进化树。三种菌种分别为能够耐受Pb污染的土著菌种-卷枝毛霉,耐受Mn污染的土著菌种-棘孢木霉,耐受Zn污染的土著菌种-被孢霉,三种菌种在液体培养基中培养12h后基本达到对数生长期,生物学特征明显,对重金属污染具有较强的耐受能力,同时能很好地适应环境,为重金属污染铁尾矿的微生物修复提供了技术支持。⑵通过吸附实验,以三种真菌活化后的菌丝作为吸附剂,分别用卷枝毛霉吸附Pb2+,棘孢木霉吸附Mn2+,被孢霉吸附Zn2+,分别考察了温度、pH和初始接种量对各菌种吸附效果的影响。结果表明卷枝毛霉对Pb2+和棘孢木霉对Mn2+的吸附作用最佳pH为6,被孢霉对Zn2+的最佳pH为7;卷枝毛霉对Pb2+、被孢霉对Zn2+吸附作用的最佳温度都为26℃,而棘孢木霉对Mn2+的吸附作用的最佳温度为28℃;卷枝毛霉和棘孢木霉分别对Pb2+和Mn2+的吸附率在初始接种量为1.0ml的时达到最大值,而在初始接种量为1.2ml的条件下被孢酶对Zn2+的吸附率最大。在初始重金属离子浓度设置为20mg/L时,卷枝毛霉菌种对Pb2+、棘孢木霉菌种对Mn2+以及被孢霉菌种对Zn2+的吸附率分别达到了95.46%、92.78%和86.89%。三种菌种都可以很好的吸附溶液中的重金属离子,吸附能力最强的为卷枝毛霉,其次是棘孢木霉,最小的是被孢霉。⑶ 通过吸附实验,分别研究了最佳实验条件下卷枝毛霉菌种对Pb2+、棘孢木霉菌种对Mn2+以及被孢霉菌种对Zn2+的吸附热力学和动力学曲线,发现Langmuir型等温吸附模型可以用于拟合三种菌种分别对重金属离子的吸附作用过程,并且根据公式算得的卷枝毛霉对Pb2+、棘孢木霉对Mn2+、被孢霉对Zn2+的最大吸附量分别为79.76、76.42和78.16 mg/g,R2分别为0.9932、0.9693和0.9759,比较R2可知,卷枝毛霉对Pb2+的亲和力大于另外两种菌种的亲和力。将卷枝毛霉对Pb2+、棘孢木霉对Mn2+、被孢霉对Zn2+的吸附曲线分别进行拟合发现,拟合曲线符合伪二级动力学模型,说明菌种主要通过离子交换和络合等反应吸附重金属,卷枝毛霉对Pb2+,棘孢木霉对Mn2+以及被孢霉对Zn2+的最大吸附量分别为77.42、75.00和68.57mg/g; R2分别为0.9991、0.9192和0.9844,卷枝毛霉对Pb2+的吸附曲线拟合效果较好,三种菌种对重金属吸附量都较高,说明它们在重金属污染铁尾矿的原位修复中具有较高的应用潜力。⑷通过现场应用研究,分析混合菌剂对铁尾矿中重金属可交换态、酶活性以及微生物多样性的影响。将菌种混合培养后制成微生物菌剂,应用到铁尾矿土壤化利用的过程中。结果表明,实验室微生物菌剂对重金属具有较好的固定作用,固定效率分别为74.98%(Zn)、85.29%(Pb)和79.41%(Mn),微生物菌剂的添加使得铁尾矿中的微生物数量增加(p<0.05),其中细菌、真菌和放线菌的数量分别比施加菌剂前分别增加了16.81%、34.62%和27.63%。同时经微生物菌剂处理的铁尾矿过氧化氢酶和脲酶的活性比施加菌剂前分别增加了68.79%和56.47%,说明随着铁尾矿中重金属可交换态的含量的降低对酶活性的抑制作用减弱,且微生物数量与酶活呈显著相关。铁尾矿的微生物多样性指数(Shannon-Wiener指数)由3.7增加到了4.05,说明微生物菌剂的添加对铁尾矿中微生物的多样性有促进作用,有效改良了铁尾矿的生物群落结构,促进了铁尾矿中微生物的生长和繁殖(p<0.05)。
[硕士论文] 姚茜
安全科学与工程 武汉科技大学 2017(学位年度)
摘要:烧结烟气中含有大量有毒有害物质,如重金属、二噁英、SO2和NOx等。其中,SO2和NOx超过了钢铁行业排放总量的85%和40%,造成严重环境污染。同时,烧结烟气具有烟气量大、温度波动幅度大和湿度大等特点,导致烧结烟气SO2和NOx治理非常困难。本文以氨法脱硫为基础,提出并开发了氨-Fe(Ⅱ)EDTA-电解法同步脱硫脱硝技术。
  本论文先研究了络合剂浓度、液气比、pH值、电压和还原剂等对脱硫脱硝效率的影响。然后进行中试实验,优化电极类型和电解装置结构,最后在获得的最佳工况条件下进行现场热烟气验证实验。其主要结论如下:
  络合剂Fe(Ⅱ)EDTA浓度从0.01mol/L增加到0.07mol/L时,脱硫效率均超过98%,而脱硝效率从30%提高到68%。当液气比从8L/m3增加至20L/m3时,脱硫效率维持在98%以上,脱硝效率则会随着液气比增大而升高。当液气比为20L/m3时,脱硝效率达到最大(约为60%)。当pH值从8下降到4时,脱硫效率从98%下降到60%以下,同时脱硝效率从58%下降到35%。当电解电压在1.5~2.4V范围内变化时,脱硫效率维持在98%以上,脱硝效率随着电压增大而升高。当电极电压为2.4V时,脱硝效率达到60%。同时,添加一定量Na2SO3作还原剂可进一步提高脱硝效率,而脱硫效率不受影响。
  在中试实验研究中,探究了石墨碳棒、石墨碳板、碳钢铁桶和U型不锈钢管等电极类型和结构对脱硫脱硝效率的影响。实验结果表明,石墨碳板卧式电解槽效果最佳,脱硫效率和脱硝效率分别为98%和40%。同时在最优中试条件下进行了现场热烟气实验,SO2和NOx脱除效率也能达到98%和40%,且出口排放浓度分别在200mg/Nm3和300mg/Nm3以下,达到国家相关的排放标准。
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