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[硕士论文] 王斌
环境工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:随着经济社会发展,人类活动足迹已遍布全球各个角落,由于人类社会活动作用于生态环境,往往会产生一系列的生态环境问题,一些相对特殊区域的生态环境问题受到了社会各界的广泛关注。在所有的人类活动中,矿产资源开发对地球表层的干扰较为强烈,因此矿区生态环境研究成为了学术界研究的热点问题。选择典型的矿产资源开发区来研究生态环境变化,能够为矿产资源开发区的资源管理和生态环境保护提供基础数据及决策支持,为科学指导生态环境的保护与治理工作,和谐地利用自然资源与发展经济提供科学准确的依据。
  甘肃省金昌地区横跨了两个地质构造结构单元,在漫长的地质构造历史中,经历了复杂的地质演变,形成了优越的成矿条件,矿产资源较为丰富。本文选取金昌镍矿开发区作为典型矿区开发研究对象,通过资料搜集、实地调研、文献查阅、遥感影像几何纠正和人工目视解译、模型构建、历史资料对比分析等技术手段,对金昌镍矿区2000~2015年生态环境变化进行研究,主要研究结论如下:
  1)以资料搜集和调查问卷获取的方式得出了2000~2015年金昌镍矿区露天矿、一矿区、二矿区、三矿区的开采方式、开采面积、挖损面积、尾矿占压面积、地面沉陷面积、已治理恢复面积以及区域人口数量。
  2)2000~2015年金昌镍矿区地物二级分类构成均以矿产植被类型为主,分别占区域面积的85.84%、85.25%、85.21%、85.28%,其次为矿产设施、矿产灾害、矿产敏感地物等总占比不到典型区域面积的15%。
  3)2000~2015年金昌镍矿区地物三级分类构成均以草地(含草地、裸岩、裸土等)为主,占区域面积的76.49~77.07%;其余为耕地、尾矿库、矿物堆放场、居民点、排土场、矿山道路、水库、林地等,总占比不到典型区域面积的25%。
  4)2000~2015年,金昌镍矿区林地面积未发生变化,2000~2005年草地面积净减少了0.77km2,金昌镍矿区水库面积增加了0.33 km2、矿山道路增加了0.44 km2。2005~2010年,尾矿库、排土场面积保持不变;水库面积、矿山道路、矿物堆放场面积基本保持不变。2010~2015年,居民点面积增加了0.18 km2,平均每年增加0.036 km2,增加比例为3.9%。
  5)得出2000~2005年金昌镍矿区地物类型的转移矩阵,各评估数据进行归一化处理,并且通过AHP分析方法和特尔菲法确定权重,之后进行综合评估并分级,计算得出2000年、2005年、2010年、2015年金昌镍矿区生态环境综合评价结果为:0.401(中等)、0.404(中等)、0.397(良好)、0.389(良好)。
[硕士论文] 李江波
环境工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,金矿矿山开采产生的废石及尾砂所引发的环境问题频发,而金矿中一般又伴含大量的砷,进入水环境产生严重的污染问题,影响矿区周边人群健康,造成生命财产损失。目前研究者们的研究主要集中在砷的释放以及其生物有效性。甘肃省又有诸多金矿,由此产生的砷环境问题可能更加严重。本论文采用将砷的释放与固体废物属性鉴别相结合的方法,对陇南康县华泰金矿尾砂以及岷县吴天金矿废石、尾砂进行采样,研究样品中砷在水环境中的释放。
  本论文使用X-射线衍射与X-荧光光谱分析技术对三种样品进行了物相分析,利用Tessier五步提取法对样品中砷的存在形态进行分析。实验数据表明:三种样品中的主要物质是硅、铝、铁、钙的化合物,其中硅元素的含量最多;岷县废石、尾砂中砷的含量为0.07%,康县尾砂中砷的含量为0.02%。三种样品中均是以残渣态的砷含量最多,岷县废石、尾砂中残渣态砷含量达到90%以上,而康县尾砂中残渣态砷含量为66.75%,交换态砷、碳酸盐结合态砷、Fe-Mn氧化物结合态砷三种更容易释放的砷在岷县废石、尾砂中所占比例分别在10%和6%左右,在康县尾砂中所占比例相对要高一些,为22.95%。
  将固体废物毒性属性浸出实验中翻转震荡法与水平震荡法进行对比,三种样品使用水平震荡法浸出砷的浓度均高于翻转震荡法浸出砷的浓度。水平震荡法中,岷县废石在第36小时取样时,砷的浓度达到最大值,为111.98μg/L,两种尾砂均在第18小时取样时砷的浓度达到最大值,岷县尾砂的最大值为177.36μg/L,康县尾砂砷的最大浓度为41.85μg/L。可以判断使用水平震荡法砷的浸出毒性要强于使用翻转震荡法砷的浸出毒性,因为在固体废物属性鉴定中,水平法中砷的限定值为0.5mg/L,而翻转法中砷的限定值为5mg/L,所以所有数据均未超过两种方法的限定值。
  研究样品中砷在不同pH、不同温度、不同粒径条件下的释放规律,结果表明:(1)在pH为3.5至8.5的范围内,三种样品中砷的浸出浓度逐渐增大,第一次取样中,废石中砷的浓度就达到最大值,在pH=8.5的浸提液中砷的浓度为232.92μg/L,两种尾砂中岷县尾砂的砷含量较高,故浸出浓度较高,最大值为第三次取样pH=8.5处的396.72μg/L,三种样品达到最大值之后的取样中测得砷浓度逐渐降低,实验两个月之后砷浸出浓度趋于稳定。(2)在0℃~40℃范围内,三种样品中砷的浸出浓度随温度上升而变大,砷的最大浸出浓度为岷县废石第三次取样中40℃样品砷的浓度272.05μg/L。(3)6目至100目范围内,粒径在40目至60目之间的废石中砷在水中的释放量最大,最大值为71.72μg/L。(4)通过实验数据分析比较得出:影响砷释放的因素中,pH>温度>粒径。
  岷县废石以及康县尾砂淋滤实验结果表明:废石砷的溶出主要在前三周比较高,之后每周都略有减少,而尾砂则是前五周砷的溶出较多,后三周砷溶出量减少比较明显,总体上,淋滤液的pH越小,溶出的砷越少;淋滤液滤出后pH为中性偏碱性。
[硕士论文] 王晶
环境工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:锑是有色金属矿山开采和加工中常见的重金属污染物。由于锑及其化合物需求量的不断增大使锑矿资源被过量开采,伴随产生了大量的采矿废石、废渣、尾砂等一系列固体废物。这些固体废物中的锑在受到地表水、降雨、融雪等淋溶侵蚀作用时被释放出来,随水的径流、渗透作用进入土壤及周围河流中,对矿区周围环境安全造成了极大的威胁。已有学者从锑矿采选固体废物的化学特性、在酸雨淋溶作用下锑及其他重金属的溶出特性、土-水界面锑的迁移转化等方面进行了研究。对固体废物化学特性的研究主要通过Tessier、BCR连续提取法和XRF、XRD等相关检测仪器进行,对静、动淋溶规律的研主要从粒径、固液比、浸提剂pH等影响因素下对总锑及其他金属的释放量进行研究,但对固体废物浸出液中不同形态锑(Sb(Ⅴ)、Sb(Ⅲ)和总锑)的释放规律及测定还未见报道。在不同地区、不同生产工艺的影响下,采矿固体废物本身特性存在较大差异,现有研究大多是针对广西、湖南等地,而对甘肃陇南锑矿的研究较罕见。本论文以陇南陇星锑业为研究对象,对锑矿废石、废渣和尾砂特性、锑的赋存形态及不同形态锑在静、动态淋溶作用下的释放规律进行研究。为评价锑矿废石、废渣、尾砂可能对环境造成的危害提供依据。
  为了解锑矿废石、废渣和尾砂的化学特性,为分析不同形态锑的释放特性提供依据,对各类矿渣进行了X射线荧光光谱(XRF)分析、X射线衍射(XRD)分析、锑全量分析和Tessier形态分析。结果表明:三种矿渣中主要元素含量顺序为Ca>Si>S>Al>K,Sb全量在88.57-1000.12 ug/g;废石中的主要化合物有Sb2Fe、CaCO3、 CaO、Mn3O4;废渣中的主要化合物有Sb2O4、Sb2O5、Al2O3、Fe2O3、MnFe2O4;尾砂中的主要化合物为Sb2O5、AlSbO4、SbFe、CaCO3、SiO2、MnAl2O4、Mn3O4、Al2O3、FeAl2O3;废石中锑的赋存形态以残渣态为主,而在废渣和尾砂中占比例最大的赋存形态时铁/猛氧化物结合态,分别占总锑的38.5%、45.1%。废石中惰性态锑含量高于易利用态与中等可利用态之和,大部分锑很难溶出,不易发生迁移转化作用,对环境危害较小。废渣和尾砂中占主要地位的是中等可利用态锑,且尾砂中生物可利用态的锑占比最高,总量达80%。在地表水淋溶、雨水冲刷等特定条件下,易利用态锑和中等可利用态锑可能被解析淋出,发生迁移转化,对周围水体、土壤、沉积物等环境造成污染。
  为进一步阐明锑矿废石、废渣和尾砂中锑的迁移释放规律,需对矿渣进行了静、动态淋溶实验。由于不同形态的锑生物毒性差异很大,对锑矿矿渣在淋溶作用下锑的浸出毒性及危害性进行评价时,需对不同形态的锑进行准确测定。结合相关研究,建立了掩蔽剂-HG-AFS法来测定浸出液中的Sb(Ⅴ)、Sb(Ⅲ)和总锑。结果表明:待测液中盐酸浓度为2.5 mol/L、掩蔽剂8-羟基喹啉浓度为1.6 g/L、预还原剂KI+抗坏血酸混合液浓度为20 g/L时该方法回收率在99.986-102.970%之间,Sb(Ⅴ)和Sb(Ⅲ)标准曲线斜率和截距的标准偏差相近,多次测量标准偏差<5%。该方法可以有效地避免Sb(Ⅴ)及过渡金属对荧光信号的干扰,在测定不同形态锑时,稳定度、灵敏度、精准度、重现性好,适用于锑矿矿渣浸出液中锑形态分析。
  针对三种矿渣中不同形态锑的释放条件及在自然环境中矿渣释放锑的影响因素,从不同矿渣类型、粒径、液固比、浸提剂pH四个方面研究静、动态淋溶条件下矿渣的迁移释放规律。实验结果如下:
  (1)不同类型的锑矿矿渣中各形态锑的释放量差异明显,废石、废渣和尾砂三种锑矿矿渣中,各形态锑的释放量由大到小依次为:尾砂>废渣>废石。在静、动态淋溶作用下尾砂中三种形态的锑释放量均最大,总锑最大浸出浓度分别为3811.357 ug/L和1972.376 ug/L,而废渣和废石在静态淋溶作用下各形态锑的释放量比尾砂至少少4倍;在动态淋溶作用下,尾砂在第一次淋溶作用下就达到最高释放量,释放速率快。而废石和废渣中的锑的最高释放量比尾砂中锑的释放量小2-10倍,释放速率小,淋出量变化梯度小。
  (2)粒径和液固比分别与锑矿矿渣中锑的释放量成负相关、正相关,且不影响各形态锑的释放规律。粒径越小,各形态的释放量越高,释放量变化梯度越大且浸出液中锑的浓度越难达到稳定状态;静态淋溶作用下废石和废渣中各形态的锑的释放量随着固液比的增大而升高,但是当静态淋溶作用进行一段时间后,各固液比下的释放量差距逐渐减小。
  (3)在不同pH条件下,废石、废渣和尾砂的释放规律各不相同,在静态淋溶作用下,废石首先在酸性条件下易被释放出来,但淋溶时间增长后在中性条件各形态锑达到最大释放量;淋溶初期,废渣中总锑和Sb(Ⅴ)在碱性条件下易被释放出来,随着淋溶时间的增大,在中性条件下达到最大释放量,Sb(Ⅲ)在先酸性后碱性条件下释放量大;碱性条件下尾砂中总锑的释放量最高,Sb(Ⅴ)和Sb(Ⅲ)的释放规律与废渣相同。在动态淋溶作用下,尾砂中总锑和Sb(Ⅴ)在碱性条件下,释放量速率最快,且淋出液锑浓度变化梯度大,尾砂中Sb(Ⅲ)首先在碱性环境中浸出量最大,中性条件下次之。
  (4)在静、动态下浸出液中锑的形态分布不同。静态淋溶过程中,废石和废渣浸出液中锑主要以尾砂浸出液中以Sb(Ⅲ)为主,而废石和废渣中主要以Sb(Ⅴ)为Sb(Ⅴ)为主。动态淋溶过程中废石、废渣和尾砂锑的形态都以Sb(Ⅴ)为主。所以在静态淋溶下的尾砂生物毒性最大。尾砂在动态淋溶过程中具有时效性,在淋溶过程的前3-4小时总锑、Sb(Ⅴ)、Sb(Ⅲ)都在碱性条件下释放量最大,总锑和Sb(Ⅲ)的释放规律在第一次淋溶的时间段内的释放规律为先大后小再增大的趋势,Sb(Ⅴ)则是先小后大再迅速降低的趋势。随着淋溶时间的推移, Sb(Ⅴ)在酸性条件下释放率高,Sb(Ⅲ)则在碱性条件释放量高。
  本研究对于了解锑矿矿渣中锑的生物有效性、不同形态锑的释放规律和锑矿矿渣浸出液存在的生态风险有着一定的参考价值;对于矿渣浸出液中不同形态锑的测定有借鉴意义。
[硕士论文] 魏文
环境工程 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:细菌EPS中的多糖和蛋白质含有大量的有机活性功能团,它们可与铁结合,通过氧化或沉淀作用来稳定、沉积铁从而形成铁矿物;EPS在矿物的成核、生长以及结构组装等方面起着关键作用。A.ferrooxidans细菌的相关介质如培养液和EPS溶液中形成的铁矿物主要为含SO42-的施威特曼石和黄铁矾,它们的形成和相转化不仅与细菌细胞及其分泌物有关,也受周围环境如pH、阴离子Cl-/SO42-、阳离子K+/Na+/NH4+和As(Ⅴ)/P(Ⅴ)污染物的影响。故本论文主要就上述影响因素,利用各种表征分析方法,对细菌培养介质和EPS溶液中铁矿物的形成和污染离子的去除展开了相关研究,主要结果如下:
  铁盐和SO42-的加入可促进了黄钾铁矾的形成和产物颗粒的聚集,而Cl-的加入可减缓产物颗粒聚集。不同Cl-/SO42-摩尔比条件下,加入钠和铵盐的EPS反应溶液中形成的主要沉淀产物为黄铁矾,其产物形貌存在差异。初始pH1.2-2.3、2.5和2.8时,EPS溶液中形成的铁矿物分别为黄钾铁矾和施威特曼石、黄钾铁矾和针铁矿、针铁矿(球状颗粒)。
  含As(Ⅴ)的EPS反应溶液中形成铁矿物有黄钾铁矾和施威特曼石,高浓度As(Ⅴ)会阻碍初始矿物相施威特曼石向黄钾铁矾的转化;EPS反应溶液中As(Ⅴ)的去除与形成铁矿物相和产物颗粒形貌相关,As(Ⅴ)去除率为42-22%。含适宜浓度As(Ⅴ)的细菌介质中,Fe2+初始形成Fe(OH)2铁沉淀,然后Fe2+由被生物氧化成Fe3+,Fe3+可形成含黄钾铁矾(分散石块状)和六线水铁矿(小球颗粒)的混合物;含高浓度As(Ⅴ)的介质中Fe2+的生物氧化被抑制,铁沉淀主要为六线水铁矿;As(Ⅴ)有利于细菌培养介质中水铁矿形成。As(Ⅴ)的含氧根离子易与黄钾铁矾结构内的SO42-离子发生置换而被去除,As(Ⅴ)去除率为45-57%。
  含P(Ⅴ)的EPS反应溶液中的Fe3+形成黄钾铁矾(菱形块状或半月形块状),P(Ⅴ)去除率为27-12%。含适宜浓度P(Ⅴ)的细菌培养介质中,Fe2+初始形成Fe(OH)2铁沉淀,而后Fe2+被生物氧化成Fe3+,Fe3+形成含黄铁矾和/或磷酸铁的铁沉淀物;P(Ⅴ)浓度过高会抑制Fe2+的生物氧化。P(Ⅴ)可阻碍黄钾铁矾形成,而促进磷酸铁形成,P(Ⅴ)去除率为72-33%。
  上述研究结果对去除酸性矿山废水中可溶性Fe、SO42-及有效调控次生矿物的形成具有潜在意义,有利于揭示铁矿物对有毒元素吸持和钝化的机理,可为特殊酸性水环境的治理提供理论依据。
[硕士论文] 黄佳松
环境科学与工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:铅锌冶炼产生大量的含硫烟气,氧化锌烟气脱硫工艺是一种适用于锌冶炼行业的资源回收法脱硫技术,其中脱硫产物中氟和氯去除是该工艺实现资源回收的关键步骤。本课题选择了离子交换法和氧化铅法去除氟和氯,通过对树脂进行转型以及改性,考察离子交换法脱除氟和氯的工艺特性,同时对工业氧化铅脱除氟和氯的可行性进行了探讨,并对氯的去除效果进行了考察,主要内容和创新点如下:
  (1)通过对多种转型剂进行比较,发现稀硫酸作为717树脂的转型剂的效果较好。转型的最佳条件是:液固比为1∶1,4%的硫酸浸泡4次,每次4小时。根据静态吸附速率曲线,利用缩核模型处理数据,发现颗粒扩散是该吸附过程的主要控制步骤。树脂吸附溶液中的Cl-的行为符合Freundlich吸附等温方程。树脂的饱和吸附量随着溶液中Cl-浓度的增大而变大,趋势逐渐变缓。溶液的温度和Zn2+含量对吸附量和速率基本没有影响,pH为中性时吸附量最大,溶液中Cl-浓度对吸附速率有较大影响。
  (2)实验条件下,考察多种因素对再生效果的影响,其中温度和Zn2+含量对再生效果影响有限。解析液中Cl-含量越高,再生效果越差,稀硫酸浓度为6%时,再生的效果基本达到最好,解析量达到5.5mg/ml。树脂多次使用后达到使用寿命,吸附总量达到5.28mmol/g。通过对比树脂使用前后的红外谱图可知,树脂的骨架未发生化学反应,说明吸附的机理是Cl-与—N+(CH3)3之间的静电引力作用。
  (3)动态过程的实验确定了穿透曲线和动态解析曲线,溶液在流速为6ml/min流过树脂柱时,树脂的饱和吸附量为34.12mg/g。根据解析曲线,解析液中Cl-含量为6.32mg/ml,解析效率为94.6%。
  (4)用硝酸铝溶液改性后的D001树脂吸附F-的效果有较大提高,在实验条件下,得到了改性的最佳条件:液固比1∶10,浓度为0.6mol/L的改性溶液混合搅拌2小时。树脂对F-的吸附量大约为2.6mg/g,最佳反应时间为30min。
  (5)考察了利用工业氧化铅脱除氯的效果,结果表明,在实验条件下,氯的去除效率可以达到45%,单位质量的含铅废料的除氯量可以达到5.05mg/g。
[硕士论文] 闵治安
材料工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:本文首先通过模拟煅烧实验制备了f-MgO,研究了细度对模拟煅烧制备的f-MgO水化膨胀性能的影响;而后对钢渣进行了压蒸改性实验,并对改性钢渣的膨胀及水化性能进行了探究,对掺硅质材料钢渣进行了压蒸改性实验,研究了硅质材料对改性钢渣膨胀及水化性能的影响,明确了钢渣最佳改性工艺,为钢渣的资源化应用进行理论铺垫。
  高温煅烧抑制了f-MgO的水化、体积膨胀性能,增大f-MgO的细度,可明显改善其水化、体积膨胀性能。于20℃养护制度下,f-MgO的水化反应能力较弱,体积膨胀性能弱,掺MgO试样在养护360d后依然有膨胀趋势;于60℃养护条件下,当掺入MgO粒度较小(中位经D50=9nm)时,掺MgO试样在养护28d后其体积膨胀率便逐渐平稳,但当掺入MgO粒度较大(D50=120nm)时,掺MgO试样的膨胀率快速发展,最终断裂;增大f-MgO的细度可提高其水化放热速率,其总放热量也会随之增加,在将MgO掺入水泥中后,MgO降低了水泥的水化放热速率及总放热量,且掺入MgO的细化程度越小,降低幅度越大;MgO于水泥浆体中的水化产物形貌呈不规则块状,多填充于孔洞中。
  钢渣经压蒸改性后,其膨胀性能得到有效控制;钢渣中的f-CaO对高温高压环境较为敏感,于0.2MPa下压蒸30min即可快速水化,而f-MgO则较为稳定;在钢渣替代30%的水泥的条件下,改性钢渣会降低掺钢渣试样的水化热,并且随着改性压力和温度的增大,试样的水化热量逐步降低;压蒸改性处理对钢渣的胶凝活性有一定负面影响,较掺未改性钢渣试样,掺改性钢渣试样的力学性能有不同程度的降低;电镜数据显示,掺改性钢渣试样的结构较为松散,含有较多的孔洞和微裂纹,不利于强度发展。
  钢渣在掺硅质材料并经压蒸改性后,其水化膨胀相的含量有明显降低,压蒸安定性合格;掺硅质材料钢渣经压蒸改性后,改性钢渣中Ca(OH)2与硅质材料发生反应,并生成CSH凝胶;CSH凝胶可对掺改性钢渣试样的水化起到激发作用,提高了试样的力学性能;此外,掺改性钢渣试样的水化诱导期较短,第二放热峰出现提前,试样的水化放热量较低;当硅质材料的掺量超过5%后,改性钢渣中的硅质材料以“过剩”状态存在,此部分“过剩”硅质材料会与掺钢渣试样水化形成的Ca(OH)2进行“二次火山灰”反应,亦可提高试样力学性能,但限于硅质材料的化学反应能力较低,使得在其掺量超过20%后,于短时间内“二次火山灰”反应对试样的力学性能的提升作用较小;电镜数据显示,掺改性钢渣试样的结构致密,各类水化产物无序生长,相互堆叠,孔洞较少,孔隙率较低;综合成本等外在条件,明确选取改性条件为0.2MPa-30min,硅质材料掺量为20%的改性工艺。
[硕士论文] 王魁
矿业工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:钒页岩是我国重要的含钒资源,酸浸工艺由于其钒回收率高、环境污染小而广泛应用于页岩提钒的工业生产中。然而,酸浸工艺中硫酸的消耗较高。浸出过程获得的酸浸液中残留硫酸含量35~150g/L,酸度较高,pH值一般小于0.5。而从酸浸液中净化富集钒所要求的pH值范围一般为1.8~2.5,因此,净化富集前必须对酸浸液进行预处理以降低溶液酸度。传统的方法是添加氨水或石灰等进行碱中和,碱中和过程不仅药剂消耗量大,而且产生大量难处理的氨氮废水和含钒石膏,硫酸得不到利用,浪费资源,污染环境。本研究采用扩散渗析-双极膜电渗析耦合分离回收页岩提钒酸浸液中的硫酸,达到废酸回收再利用和调节酸浸液pH值的目的,避免传统碱中和法的缺点。
  扩散渗析试验结果表明,使用的DF120-Ⅲ型阴离子交换膜具有良好的分离性能。扩散渗析的最佳条件为料液流速12mL/min、水料流速比1-1.1。此时,硫酸的回收率可达71.12%,水渗透率为14.95%,钒的截留率为95.50%。主要杂质离子铝、铁、镁、钾、氟、磷、硫的截留率分别为99.04%、97.37%、98.01%、85.12%、98.33%、91.16%、69.96%。回收酸中杂质含量较少,可以返回浸出过程重新利用。扩散渗析后酸浸液pH值由0.04提高到1.0左右,未达到净化富集的pH值要求,酸浸液需要进一步处理。
  单独的扩散渗析无法进一步提升酸回收率和提高酸浸液pH值。原因一是扩散渗析回收酸过程中,应控制水渗透,水渗透使酸浸液稀释,钒浓度降低,不利于钒的分离富集,水渗透的控制不利于硫酸的回收;二是以配合物形式存在的氟(AlF2+,AlF2+和以不完全解离酸形式存在的磷(H3PO4、H2PO4-)截留率均较高,阻碍H+的分离。
  采用双极膜电渗析对酸浸液进行二次处理,结果表明,经双极膜电渗析二次处理后,酸浸液的pH值由1.0左右提升到1.8~2.5,达到净化富集的pH值要求。过程中产生的沉淀量小于3g/L酸浸液,钒损失率约为5%,直流电耗小于0.1kWh/mol H+。
[硕士论文] 宋泽宇
冶金工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:含锌冶金尘泥直接还原产生的烟气造成的的烟道堵塞及有价物质锌的不完全回收是该技术发展的关键之一,原料中碱金属氯化物对烟气沉积有明显影响。本文通过探究直接还原过程中碱金属氯化物的行为,采用理论分析和实验探究相结合的方式,探究碱金属氯化物对直接还原法处理含锌尘泥过程造成的影响。
  通过理论分析碱金属氯化物在还原冶金尘泥各过程中的行为可知,高温条件下KCl的蒸汽压与气化速度远大于NaCl。原料还原过程中碱金属氯化物降低了锌元素还原反应的吉布斯自由能,促进了原料中锌元素的还原脱除。在烟气中含锌物质非均质形核的过程中,碱金属氯化物降低了形核过程的核化能,促进了含锌物质的形核与聚集,从而使更多的锌元素从烟气中析出并发生沉积。
  以含锌冶金尘泥为原料利用高温管式炉进行沉积实验,在分析尾气成分的同时提取不同沉积时段的含锌沉积物并观测其内部碱金属氯化物的微观形貌。实验结果表明,沉积物中的碱金属氯化物分布呈先KCl后NaCl的规律,随原料的还原沉积物中KCl比例降低,在反应结束后沉积物中碱金属氯化物以NaCl为主。
  在含锌冶金尘泥中以一定比例添加碱金属氯化物后进行还原实验,考察碱金属氯化物对沉积物质量、形貌、结构和成分的影响。结果表明,在碱金属氯化物添加倍数从0上升至1.5倍后,沉积物总质量与富集区(600-800℃)沉积物质量增加,富集区沉积物质量比由30.49%上升至53.33%。Zn元素脱除率从96.73%上升至98.25%,在富集区的沉积比例从37.21%上升至72.43%。沉积物中的碱金属氯化物与ZnO颗粒形成了大量的碱金属氯化物-氧化锌复合相,使沉积物在厚度增加的同时,结构也更加的致密。通过对比仅加入NaCl与KCl后沉积物的质量、成分发现,NaCl对直接还原过程的影响远大于KCl。
[硕士论文] 王绍宇
冶金工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:炼铜烟尘是火法炼铜的的主要副产物之一。烟尘中主要含有Pb、Zn、As、Sb、Bi、Cu等有价金属元素,具有较高的综合利用价值。烟尘粒度小,容易漂浮在空气中,严重污染作业环境,危害人体健康。烟尘中的ZnS在竖炉熔炼工段会引起炉结问题,使炉况不断恶化。因此,综合回收利用炼铜烟尘,提高资源利用率,对于减少环境污染,消除炉结隐患,实现有色冶金工业可持续发展具有重要意义。
  本课题结合某铜冶炼企业的生产实践,探究采用不同工艺浸出Ausmelt烟尘中As和Zn以及回收As的最佳工艺条件,论文的主要研究内容和结论如下:
  (1)在NaOH体系中对Ausmelt烟尘进行常压浸出实验。讨论了NaOH浓度、液固比、浸出温度、浸出时间和搅拌速度对浸出效果的影响。得到最佳工艺条件为:NaOH浓度为2mol/L、液固比为5mL/g、浸出温度为90℃、浸出时间为1.0h、搅拌速度为400rpm。在此最佳工艺条件下,As、Sb、Pb和Zn的浸出率分别为78.4%、0.27%、17.03%和8.9%。
  (2)在NaOH-Na2S-H2O体系中对Ausmelt烟尘进行常压浸出实验。讨论了NaOH浓度、Na2S/Ausmelt烟尘的质量比、浸出温度、浸出时间和液固比对浸出效果的影响。得到最佳工艺条件为:NaOH浓度为2mol/L、Na2S/Ausmelt烟尘的质量比为1∶5、浸出温度为90℃、浸出时间为1.5h、液固比为6∶1、搅拌速度为300rpm。在此最佳工艺条件下,As、Sb、Pb和Zn的浸出率分别为91.88%、21.04%、0.57%和12.95%。Ausmelt烟尘中的As基本被浸出,Zn得到有效富集。综合比较两种实验方法,得出在NaOH-Na2S-H2O体系中常压浸出Ausmelt烟尘中的As效果更好。
  (3)NaOH-Na2S-H2O体系浸出后的碱浸液中含有大量的As,必须将碱浸液中的As转化为稳定存在的物质,防止二次污染。以碱浸液为原料,讨论了pH值、Fe/As摩尔比、浸出时间、浸出温度对沉As效果的影响。得到硫酸铁沉As最佳工艺条件为:H2O2/As=2,pH=5,Fe/As摩尔比=1.5,浸出温度为60℃,浸出时间为60min,搅拌速度为300rpm。在此最佳工艺条件下,As的沉淀率99.34%。
  (4)采用NaOH-Na2S-H2O体系浸出As后,碱浸渣中的Zn大部分以ZnS的形态存在。本实验以NaOH-Na2S-H2O体系浸出后的的碱浸渣为实验原料,讨论了HNO3浓度、浸出时间、浸出温度和液固比对Zn浸出效果的影响。得到最佳工艺条件为:HNO3浓度为2mol/L,浸出时间为2h,浸出温度为70℃,液固比为6∶1,搅拌速度为300rpm。在此最佳工艺条件下,Zn、Pb和Sb的浸出率分别为79.92%、9.01%和1.42%。
  (5)以NaOH-Na2S-H2O体系浸出后的的碱浸渣为实验原料,讨论了氧分压、H2SO4浓度、木质素磺酸钙/碱浸渣质量比、浸出温度和浸出时间对硫酸加压氧化浸出Zn实验效果的影响。得到最佳工艺条件为:氧分压为0.5MPa,H2SO4浓度为1mol/L,木质素磺酸钙/碱浸渣质量比为3‰,浸出温度为150℃,浸出时间为2h,搅拌速度为400rpm。在此最佳工艺条件下,Zn和Cu的浸出率分别为97.66%和89.01%。与HNO3体系常压浸出Zn的效果进行综合比较,得出采用硫酸加压氧化浸出方法Zn的浸出率更高,且环境污染更小。
[硕士论文] 姜晟
材料科学与工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:钛铝酸钙作为冶炼钛铁合金的废渣产物,产量大,Al2O3含量高,耐火度高(>1790℃),耐磨性能优异,导热系数小,因此具有较高的回收利用价值。本文首先研究了钛铝酸钙及空心球的显微结构,然后将钛铝酸钙及空心球应用到钢包永久层浇注料、混铁车用Al2O3-SiC-C砖及出铁沟用Al2O3-SiC-C浇注料中,研究了用钛铝酸钙替代相应的骨料对其性能的影响。研究结果表明:
  (1)经过高温处理后的钛铝酸钙颗粒料呈片状分层或阶梯状,空心球壳多为六方片状无规则排列构成镂空骨架,颗粒料与空心球成分种类无差别。
  (2)实验研究及现场应用表明钛铝酸钙可全部替代矾土料在钢包永久层应用。施工效果优良,使用性能优异,隔热效果比矾土料优异。使用钛铝酸钙空心球代替颗粒料时,抗折强度降低、耐压强度增加,加水量降低且施工性能变好,隔热效果与钛铝酸钙颗粒料差异不大。
  (3)钛铝酸钙颗粒料替代矾土料在混铁车用Al2O3-SiC-C砖上应用,其抗氧化性提高,抗热震性能及抗渣性能略微降低。
  (4)钛铝酸钙颗粒料替代棕刚玉加入到出铁沟浇注料中,试样的抗氧化性降低,替代量在60wt%以下时,试样的抗氧化性变化不大;而钛铝酸钙替代量超过60wt%,试样抗氧化性能显著降低。
[硕士论文] 陈磊
工程管理 山东科技大学 2018(学位年度)
摘要:目前随着我国基础设施投入不断加大,道路及房地产建设项目不断发展,市场对石材、石料需求不断增加,缺乏规划的乱采乱挖导致环境严重破坏。加强生态文明建设、保护矿山地质及维护生态和谐是我国面临和亟待解决的问题。齐家庄废弃采石场及遗弃的废渣堆处于无人管理的无序状态,地质环境综合整治已经势在必行。
  根据齐家庄废弃采石场项目实际概况及项目区破坏现状,提出齐家庄废弃采石场治理的必要性。以3个典型剖面为基础,分别采用赤平投影法、不平衡推力法评价剖面稳定性,采用AUTOCAD、ANSYS及有限差分软件FLAC3D,根据Mohr.Coulomb屈服准则及抗剪强度折减系数法,得到3个剖面关于x、y、z方向的相关位移图及应力图。根据边坡稳定性理论及软件模拟结果,提出采削坡卸载、残余山包清除、平整工程、截排水沟工程、边坡覆土、绿化工程等采石场综合治理方案,最后结合治理工程量、项目工期及项目预算,分析废弃采石场治理的社会经济效益。对未来废弃采石场治理提供有效指导。
[硕士论文] 卜云云
市政工程 河北工程大学 2018(学位年度)
摘要:有色金属冶金行业是中国工业发展的重要支柱产业,而有色金属冶炼工艺会产生污酸,含有硫酸、砷、重金属、氯等污染物。传统的处理方法,直接进行中和,产生大量含砷渣及石膏渣,并且稀酸资源得不到资源化利用。本文旨在通过除砷、分离重金属离子、除氯,回收污酸中的硫酸。结合已有理论,选择硫化钠除砷—扩散渗析分离重金属—隔膜电解法除氯联合工艺,通过试验研究,确定最佳工艺参数,为相关工程提供技术支撑。
  硫化钠除砷试验中,模拟污酸酸度53g/L,砷含量960mg/L,硫化钠投加量为理论量的2.3倍,反应30min,剩余砷浓度低于0.5mg/L,同时铜和铅亦被去除。扩散渗析试验中,模拟污酸酸度53g/L,残液与回收液出水流量比为1∶1,出水流量10mL/min,2.5h后,硫酸回收率达到83%,平均锌离子截留率为83%,镉离子截留率为81%,剩余酸度45g/L;二次扩散渗析平均硫酸回收率为96%,剩余酸度42g/L。隔膜电解法试验中,微孔陶瓷膜和阳离子交换膜电解试验结果相似。阴阳极室电解液体积500mL,氯离子浓度950mg/L,电流密度为56.3mA/cm2,电解1h后,氯离子去除率达到91%,剩余氯离子浓度85mg/L。
  某有色金属冶炼厂污酸处理量为720m3/d,污酸浓度5%。建立一套污酸回收系统,经过初步经济评估,设备投资费3010万元、土建费用37.5万元,年运行成本总费用488.5万元,与原有处理工艺对比,节约化学药剂费用985.7万元,收回投资期限为43个月。
[硕士论文] 汪海波
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,在陆地湖泊和海洋沉积物中均发现存在厌氧氨氧化(ANAMMOX)现象,ANAMMOX过程对全球氮素循环有很重要的影响。采矿过程产生的废水是一种非常难处理的工业废水,而人工湿地是一种较有效的修复采矿废水污染的生物处理技术。马鞍山凹山人工湿地主要用于处理采矿废水,其典型特征为富硫、富铁。虽然,前人研究表明硫酸根和Fe(Ⅲ)等会对ANAMMOX反应的效率或者类型产生影响,但是其作用过程尚未明晰。因此,本课题以凹山人工湿地为研究对象,采集新鲜湿地沉积物,预处理后以氨氮或者亚硝酸盐为不同氮源添加入沉积物中,采用乙炔抑制剂技术和添加外源水铁矿,研究了厌氧条件下在Fe(Ⅲ)作用下的氨氮氧化过程和反硝化过程。研究结果有助于进一步认识矿山区域环境的氮、硫、铁的元素循环规律及其生物地球化学作用机制,且可为利用ANAMMOX技术进行废水生物脱氮处理提供新的思路。研究结果表明:
  1、在厌氧环境下,添加乙炔抑制剂能够抑制亚硝酸盐主导的铵的厌氧氧化(N-ANAMMOX)菌活性和N2O还原过程。因此,凹山湿地沉积物中外加氮源为氨氮时,氨氮转化为氮气的过程主要是利用Fe(Ⅲ)作用下的厌氧氨氧化(Feammox)途径;外加氮源为亚硝酸盐时,存在S-ANAMMOX和反硝化过程利用亚硝酸盐产生氮气;添加氨氮和亚硝酸盐为氮源时,氮气的生成途径则比较复杂,表现为系统中N-ANAMMOX、Feammox和反硝化过程的共同作用。
  2、凹山湿地沉积物中外加硫离子和亚硝酸盐作为基质,试验结果证明了在自然湿地系统中,沉积物中存在S-ANAMMOX过程利用了硫离子作为电子供体,亚硝酸盐作为为电子受体产生了氮气的现象。
  3、添加外源水铁矿对照试验结果证明了凹山湿地富铁、富硫沉积物中Feammox过程的主要代谢产物为氮气,同时,在酸性环境下,Feammox过程会导致温室气体一氧化二氮(N2O)和NO3-的少量累积。
  4、外源Fe(Ⅲ)加入对Feammox过程有促进作用,使得Feammox过程主导的氨氮氧化速率从1.69mg(kg·d)-1增强到2.72mg(kg·d)-1,进而使得Feammox过程对氨氮氧化的贡献率从到28%增加到42%。但同时,水铁矿的加入使得ANAMMOX过程显著降低,使得湿地系统总的氨氮转化氮气量减少约25%。水铁矿矿化形成针铁矿抑制了N-ANAMMOX过程,另外,水铁矿通过促进Feammox过程争夺S-ANAMMOX过程的电子供体,从而抑制S-ANAMMOX过程。
[硕士论文] 陈梦霞
环境工程 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,我国对NOx和SO2的控制效果明显,以臭氧(O3)和PM2.5为主要污染物的复合型大气污染新形势逐渐显现。挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds)作为O3和PM2.5的重要前驱体,对复合型大气污染的形成起着关键作用。VOCs种类繁多,大气反应活性不一,因而其源排放成分谱是筛选优先控制污染物的基础,可为控制O3和PM2.5污染提供依据。VOCs治理技术中,催化燃烧以其高效率、低能耗、适用性强的优点广泛应用于不同种类VOCs的去除。因此,对催化燃烧技术的效果进行深入评估对VOCs的控制意义重大。本研究以彩钢行业为例,从源谱分析、商业催化剂性能评价和应用效果评估三个方面对该行业VOCs的产生及治理进行了全过程研究。
  针对彩钢行业复杂的废气特点,本研究采用固相吸附-热脱附/气相色谱-质谱法进行VOCs源谱分析,结果共检测到涵盖酮类、醇类、酯类、醚类、芳烃类和含氮物质等22种以上的VOCs组分。最大反应增量法(Maximum Incremental Reactivity)和气溶胶转化系数法(Fractional Aerosol Coefficients)潜势计算结果表明,芳烃类物质对O3的生成贡献最大,其余为含氧烃,二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosols)生成潜势则全部来源于芳烃类物质。
  在彩钢行业VOCs源谱分析的基础上,研究选取商业过渡金属催化剂和贵金属催化剂分别进行异丁醇、异丙醇、乙酸丁酯、甲苯和DMF的降解性能评价,筛选出适合彩钢行业不同VOCs废气处理的催化剂。研究表明,过渡金属催化剂的T90为196℃~270℃,贵金属催化剂的T90为176℃~420℃。贵金属催化剂由于贵金属含量的差异,降解效率差异较大。两类催化剂对大部分VOCs的矿化率均在80%以上,但DMF为60~70%。对于DMF降解过程中产生的NO,过渡金属催化剂将NO转化成N2的能力较强,390℃时NO转化率为91%。
  基于对商业催化剂去除彩钢行业VOCs性能的充分评估,本研究定期取回实际运行中的贵金属催化剂,对其进行活性表征,并结合中间产物分析,跟踪评价贵金属催化剂使用寿命。结果表明,商业贵金属催化剂具有较长的使用寿命,其降解活性随使用时长的增加而缓慢下降,且中间产物最大生成量增大。使用360d后的贵金属催化剂对不同污染物的T90从194℃~298℃降至213℃~337℃,NO转化率从61.7%降至55.1%。物理化学表征结果显示,贵金属催化剂在使用过程中活性下降的主要原因为涂层发生烧结并脱落,导致比表面积、孔体积和贵金属含量下降。
  本研究以彩钢行业为例,提供一种利用源谱分析掌握废气特征,进而优选催化剂进行催化燃烧治理的研究体系,可为其他行业VOCs源谱分析及治理提供范例。
[博士论文] 邓钦文
矿业工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:本文通过水培实验,筛选出对低浓度铀废水具有富集作用的优势植物,采用优势植物构建了植物-微生物净化共生体系。研究了植物-微生物净化共生体系修复低浓度铀废水的作用及机理,并与微生物修复法进行了比较。研究的主要内容和结论如下:
  1.在野外考察的基础上,通过植物的铀耐受性实验、水培实验,对铀废水具有高效修复作用的优势植物进行了筛选。结果表明,香蒲草(Typha orientalis Presl)、合果芋(Syngonium podophyllum)、白鹤芋(Spathiphyllum kochii)、碎米莎草(Cyperus iria L.)和水莎草(Juncellus serotinus)对铀的耐受性较好且修复能力较强,确定为优势植物。
  2.选用白鹤芋(Spathiphyllum kochii)、观音竹(Dracaenasander-iana)、碎米莎草(Cyperus iria L.)3种植物与筛选的优势根际微生物黑曲霉(Aspergillus niger)构建了植物-根际微生物共生净化体系。考察了3种植物-黑曲霉共生净化体系修复铀(Ⅵ)的能力,以及初始pH值和外加碳源、氮源对修复效果的影响。结果表明,最佳初始pH为7,在12 d的培养期内,白鹤芋-黑曲霉共生净化体系对铀的去除能力比其他2种共生净化体系要强,去除率高达98.1%。外加碳源、氮源的最佳组合为蔗糖4 g、硫酸铵0.4 g。同时证明,微生物通过挂膜,联合植物协同修复低浓度铀废水具有可操作性。
  3.将从香蒲草(Typha orientalis Presl)体内分离得到的能分泌IAA吲哚乙酸、ACC脱氨酶和铁载体,并有较强耐铀性的优势内生细菌 Pseudomonas sp XNN8定殖到合果芋体内,进一步展开合果芋-Pseudomonassp XNN8共生净化体系去除低浓度铀(Ⅵ)的水培试验。同时,开展了合果芋-Pseudomonas sp XNN8共生净化体系修复低浓度铀废水的机理研究,采用傅里叶红外光谱分析(FTIR)分析植物富集铀的基团。采用扩展X射线精细结构(EXAFS)分析植物富集的铀的形态。
  结果表明:最佳的初始pH值为6。合果芋-Pseudomonassp XNN8共生净化体系能有效的去除水体中的铀,0.5-5.0 mg/L的含铀水体经24 d处理后,铀浓度均能降低到0.05 mg/L以下,是一种能用于修复低浓度铀废水的潜在植物-内生菌共生净化体系。Pseudomonas sp XNN8可能是通过产ACC脱氨酶、IAA吲哚乙酸和铁载体等代谢产物促进合果芋对铀的富集。采用浸染和缠绕两种方式能很好的将内生菌定殖到植物体内。红外光谱分析显示内生菌与合果芋相互作用,产生了NH2、-OH、-CHO等不饱和键等官能团,这些物质的官能团可以与更多的铀水解离子发生配位络合反应,促进合果芋对铀的富集和吸收。合果芋根部铀的赋存形态为磷酸铀酰(47.4%)和醋酸双氧铀(52.6%)。
  4.实验选择前期报道的对铀有一定耐受性的菌种耐辐射奇球菌与大肠杆菌JM109为材料,制成了生物吸附剂修复铀废水。研究了在pH值、温度、吸附时间、铀初始浓度、菌体浓度等不同的影响条件下,两种菌体吸附剂对铀的吸附效果,并分析了吸附热力学和动力学。最后,将微生物修复和植物-微生物共生净化体系修复的结果进行了比较。通过比较修复效果、微生物定殖的稳定性和修复技术可控条件等,确定构建的合果芋-Pseudomonas sp XNN8共生净化体系对低浓度铀废水有较大的修复潜力,为最佳的低浓度铀废水的修复方法。
[硕士论文] 李柳柳
环境科学与工程 河北科技大学 2017(学位年度)
摘要:Hg0、SO2和NOx不仅是导致全球性环境污染的主要原因之一,也是引起人类健康危害的罪魁祸首。迄今为止零价汞(Hg0)的高效氧化脱除技术急需获得优化,如何实现Hg0、SO2和NOx三者高效同时脱除仍旧是一个难题。
  本文利用氧化性较强的Fenton氧化体系对烟气中的污染物进行脱除。研究结果如下:
  1)Fe3+/H2O2脱除Hg0的最佳条件为:Fe3+浓度0.008 mol·L-1,Hg0进口浓度40μg·m-3,溶液温度50oC,pH=3,H2O2浓度0.7 mol·L-1,氧气浓度6%。
  2)烟气中加入SO2和NOx后会使Hg0的脱除效率增大。
  3)实验采用响应曲面法研究了H2O2/Fe3+体系脱除烟气中Hg0的因素影响,并对其条件进行优化。以单因素条件的影响结果为基础,利用Box-Behnken设计(BBD)的三因素三水平实验考察溶液温度、H2O2浓度和Fe3+浓度3个条件的交互作用并进行分析,最终得出Hg0脱除的最佳条件为:溶液温度51.78 oC,H2O2浓度0.55 mol·L-1,Fe3+浓度0.0070 mol·L-1,在这个最佳条件下进行实验,Hg0的脱除效率可达到88.28%,接着对最优条件进行了验证,结果显示Hg0的脱除效率为89.23%±0.87%,与模型预测值基本吻合,也就是说基于响应曲面优化过程所得出的最佳工艺参数较准确可靠,对利用H2O2/Fe3+脱除钢铁行业烟气中Hg0的条件优化有一定的指导意义。
[硕士论文] 孙兆云
工程硕士 山东大学 2017(学位年度)
摘要:拜耳法赤泥是制铝工业提取氧化铝时排出的工业废渣,大量的筑坝堆存不仅浪费土地资源,还可能对周围环境带来危害。目前赤泥的有效利用率很低,亟需建立减量化、规模化综合利用的有效途径。在查阅国内外研究动态文献资料和对山东省内赤泥堆存现状调研的基础上,研究赤泥作为路基填筑材料的工程应用和环境影响具有重要现实意义。
  通过对拜耳法赤泥的基本物理、水理和力学性质及环保指标的室内试验,分析其工程特点和环保分类。分别选取了石灰、水泥、磷石膏和复合改性材料等对其进行改性处理,通过室内试验确定最优改性处理方案,并分析强度形成与金属离子固化机理。研究结果表明,当选用复合改性材料掺量为8%时,改性赤泥的3天强度大于2.5MPa,28天强度大于4.0MPa,软化系数大于0.80,六价铬和氟化物的浸出浓度降低比例超过80%,能够满足路基填筑的技术要求。
  依托滨州北海新区园区试验路,开展改性拜耳法赤泥的工程应用研究。根据路基实际工作环境条件,采用危害物质稀释迁移模型,对试验路进行了环境风险评估,结果表明试验路建设不会对地下水产生不利影响。根据改性赤泥的材料特性和环保控制要求,提出了路基施工质量控制的技术要求。对成型路基进行了承载板、PFWD和分级FWD的定点测试,建立了赤泥路基回弹模量E0、动态变形模量Ed和弯沉值l之间的相关关系。在试验路段和对比路段分别埋设地下水监测井,对周围环境(地下水)进行长期跟踪取样与对比测试分析,试验段和对比段监测井内水样的pH值及危害物质浓度变化基本一致,长期稳定后低于Ⅲ类地下水污染物质限值,与环境风险评估结论相吻合。
  将拜耳法赤泥改性处理后用作路基填筑材料,不仅可以解决公路建设中土源严重不足的问题,而且为冶铝企业节省赤泥堆存的维护费用,具有良好的经济效益、社会和环保效益,对推动赤泥的减量化、规模化综合利用具有重要意义。
[博士论文] 房延凤
材料学(建筑材料) 大连理工大学 2017(学位年度)
摘要:粗钢冶炼的过程中不仅排放出大量的温室气体CO2,还产生10-15wt.%的钢渣。通过CO2碳酸化养护钢渣制备建筑材料,不仅可以实现碳捕集,还能实现钢渣的高效利用,制备出性能优异的建筑材料制品。围绕碳酸化养护钢渣制备建筑材料制品,本文进行了以下几方面的研究,主要成果如下:
  (1)碳酸化养护可以有效解决钢渣体积安定性难题。钢渣中含有大量游离氧化钙(f-CaO)、游离氧化镁(f-MgO)造成体积安定性不良,限制了其在建材领域的应用。研究结果表明,f-CaO、f-MgO具有很高的碳酸化活性,碳酸化养护2h之后,f-CaO和f-MgO的含量分别从4.21%,1.12%降低到0.60%,0.36%。经压蒸实验后,未经碳酸化养护的钢渣全部渍散,而碳酸化养护10min的钢渣体积安定性就得到了明显改善,随着碳酸化养护时间延长至2h,钢渣压蒸后的膨胀率从0.62%,减小到-0.2%。
  (2)钢渣各组成矿物中β-C2S的碳酸化对强度贡献率最高,γ-C2S固碳能力强但对强度贡献率却较低。不同化学组成和矿物组成的钢渣碳酸化特性存在较大差异,本文定量分析了钢渣的矿物组成,提出通过钢渣的矿物组成对钢渣碳酸化进行评价。在实验室条件下合成了钢渣中最主要的矿物并对其固碳量、碳酸化产物和抗压强度进行了初步探究,提出了矿物碳酸化比强度的概念。结果表明钢渣中最主要的矿物为β-C2S/γ-C2S、白硅钙石、镁硅钙石、镁黄长石、钙铝石、枪晶石等。不同矿物碳酸化产生的碳酸钙和凝胶种类的不同导致其强度差异较大。
  (3)碳酸化产物中凝胶种类和含量对强度发展有很大影响,β-C2S碳酸化产物主要为方解石、无定型的C-S-H凝胶和硅凝胶,在碳酸化过程中C-S-H的钙硅比降低,链长逐渐增加;而γ-C2S碳酸化产物主要为方解石,球霰石和无定型的硅凝胶,C-S-H和方解石赋予β-C2S较高的力学性能。β-C2S/γ-C2S是钢渣中最主要的矿物,也是碳酸化过程中强度和固碳的重要来源,探究β-C2S/γ-C2S的碳酸化特性不仅对碳酸化钢渣具有重要意义,也可为其他富含C2S的新型低钙水泥材料的碳酸化养护提供理论依据。
  (4)钢渣中含有不同C/S的C-S-H凝胶,同时钢渣中的β-C2S等在碳酸化过程中也会形成不同C/S的C-S-H凝胶,分析了C/S对C-S-H碳酸化率,强度增长和微观结构的影响。结果表明,高C/S的C-S-H碳酸化速率更快,能够吸收更多的CO2;不同C/S的C-S-H碳酸化形成的碳酸钙晶型不同,热稳定性不同。球霰石和文石在400~620℃范围内分解,方解石在650~800℃范围内分解。碳酸化过程中C-S-H中的Ca2+逐渐脱去与CO2反应,硅氧四面体形成了聚合度更高的Q3和Q4结构,同时产生体积收缩。C-S-H碳酸化过程中尽管能吸收较多的CO2,但由于收缩产生裂缝导致抗压强度较低。
[硕士论文] 黄肖萌
环境科学 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:采煤沉陷区是由于过量采煤,导致采空区上方出现大面积沉陷塌落,经过降雨和地下水渗透后出现大面积的水域,原先的陆生环境变成水域环境,其中的持久性有机污染物也会发生一系列的迁移转化行为。鉴于环境中的有机氯农药具有持久性和生物累积性,会在生物体内蓄积,最后危害人类健康,研究OCPs的归趋行为具有十分重要的意义。
  本文通过选取淮南市杨庄采煤沉陷区作为研究对象,通过采集杨庄沉陷区水样和底泥样品,分析其中的OCPs含量,并建立了沉积物-水稳态逸度模型,对沉陷区域γ-HCHs和p,p'-DDT的归趋行为进行了数学模拟,计算出了底泥中γ-HCHs和p,p'-DDT预测浓度,并对模型的可行性做出了分析和比较,得出以下结论:
  1、通过分析15年和16年杨庄沉陷区水体样中的OCPs含量,发现受附近煤矸石堆和泥河的影响,一些采样点位处有机氯农药含量出现偏高的情况,纵向分布基本呈现为表层水<上覆水<间隙水的规律,并且γ-HCH在两年的水样组成中均占较多比例,是HCHs的主要成分之一;p,p'-DDT在15年和16年DDTs中的占比较大,是DDTs的主要成分之一。故而选择这两个有机氯农药进行逸度模拟更有代表性。
  2、通过分析15年和16年杨庄沉陷区底泥样中的OCPs含量结果可以发现:9号、10号、11号点位(靠近泥河入口和煤矸石堆)处HCHs和DDTs浓度较其他点位高;并且纵向上呈现随着底泥深度的增加,有机氯农药含量逐渐减少的规律。
  3、水体中TOC含量分布也与周边环境有密切关系,靠近泥河流域和居民区的水域TOC含量较高。并且通过分析水体和底泥中的OCPs含量和TOC含量的相关性,发现底泥中的OCPs含量与TOC含量之间具有显著相关性,也即底泥中TOC含量越高,有机氯农药也就越高。
  4、以2016年OCPs中的γ-HCH和p,p'-DDT为例,通过实测和引用文献值等方法确定参数值,然后建立了沉积物-水两相间的稳态逸度模型,对有机氯农药在塌陷区水域环境中的迁移转化行为进行模拟计算,并将预测值与实测值进行比较,发现吻合度较好,数值偏差在一个数量级内,说明模型建立较为成功,能够反映有机氯农药在杨庄塌陷区中的迁移转化行为。
  5、通过分析计算关键性参数的灵敏度系数找出对模型影响较大的参数,并分析发现悬浮物沉降速率灵敏度系数最大,说明沉积物-水系统中悬浮物沉降对污染物向底泥迁移的过程起重要作用。
[硕士论文] 彭健
化学冶金 苏州大学 2017(学位年度)
摘要:为了探索新的高炉渣利用方法,本文利用高炉渣成分的特殊性,即高炉渣的主要构成为CaO、MgO、Al2O3、SiO2,其中二价金属离子与三价金属离子摩尔比在2~5之间,这使得高炉渣中金属离子非常适宜合成类水滑石,本文探索了高炉渣合成类水滑石的影响因素并对制得产物的吸附性能和催化性能进行了研究,为实现高炉渣综合利用提供理论依据。
  在影响高炉渣类水滑石合成的诸多因素中以pH值的影响最为显著,pH值的高低直接影响合成产物的成分和晶相,pH值过低和过高都不利于类水滑石的生成。陈化温度和陈化时间对类水滑石合成的影响主要体现在对合成体系的热力学及动力学的影响上。实验研究发现适宜的高炉渣类水滑石合成条件为 pH=11~12、陈化温度为80℃、陈化时间在14h以上。
  合成的高炉渣类水滑石在500℃以上的焙烧温度下将发生彻底的相变,未焙烧的高炉渣类水滑石(S-LDH)与焙烧后产物(S-LDO)对含Cr(VI)溶液的吸附效果差别较大。S-LDH吸附Cr(VI)的ΔH为负数,表明S-LDH对Cr(VI)的吸附过程是放热反应,降低温度有利于吸附,S-LDO吸附Cr(VI)的ΔH为正数,表明S-LDO对 Cr(VI)的吸附过程是吸热反应,升高温度有利于吸附。S-LDH和 S-LDO对含Cr(VI)溶液的吸附行为均符合准二级动力学模型;两者吸附60min可以基本达到平衡;吸附控速步骤均为内扩散和化学反应(离子交换),对含Cr(VI)溶液的吸附过程均符合Langmuir方程。
  使用S-LDO作为大豆油与甲醇制备生物柴油的催化剂时,最佳的实验条件为:反应温度65℃,催化剂用量5wt%(大豆油质量的5%),醇油摩尔比为12:1。在该条件下进行催化剂的循环性能测试,第一次实验转化率为80%,当重复使用5次后生物柴油的转化率降至60%,当重复使用10次后的转化率降至50%,表明S-LDO具有良好的重复性能。
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