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[硕士论文] 邓业新
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:神华煤具有优良的煤质特性,是一种适用于水煤浆气化的环保煤种,但在实际生产中往往难以制备出高浓度气化水煤浆。因此,神华煤的提浓制浆研究是一项十分迫切和重要的课题。针对神华煤成浆浓度低的问题,选取了TDH、SY2#和SH煤作为研究对象,进行了工业分析、元素分析、发热量和HGI等基础分析。通过干法筛分和球磨制取了一系列不同粒径的SH煤粗颗粒(≥74μm)和细颗粒(<74μm),通过不同粒径粗细颗粒级配制浆,探究了煤颗粒粒径和煤颗粒含量对浆体性能的影响;基于粒度级配峰型参数,研究了双峰间距和双峰面积比与浆体最高浓度的关系;基于最紧密堆积模型,引入煤颗粒的球形度Q,验证并优化了颗粒级配方案。研究表明:
  煤颗粒的粒径及含量均对浆体的性能有着重要影响。250~425μm粗颗粒(40-60目)与中位径D50=34.61μm(球磨30min)细颗粒级配制浆,随着250~425μm颗粒含量的增加,浆体最高浓度呈现先增加后降低的趋势,在W(250~425μm)∶W(D50=34.51μm)=7∶3时浆体最高浓度为64.40%。不同粒径粗煤颗粒(≥74μm)与D50=34.61μm细颗粒在质量比5∶5时,随着粗颗粒粒径的减小,浆体的最高浓度逐渐降低,在W(74~150μm)∶W(D50=34.51μm)=5∶5时浆体浓度最低为60.40%。粗颗粒有利于降低浆体的粘度,提高浆体的流动性,细颗粒有利于浆体的稳定性。
  煤颗粒的粒度呈现单峰、双峰或三峰等分布特征,其中双峰间距和双峰面积比显著影响浆体最高浓度。250~425μm粗颗粒和不同粒径细颗粒(D50=34.51μm、D50=8.56μm和D50=22.74μm)在质量比5∶5级配制浆,随着双峰间距和双峰面积比(S峰2∶S峰1)的逐渐增大,浆体的最高浓度均呈现先增大后降低的趋势,且双峰之间完全间断要比双峰连接的制浆效果好。
  基于正四面体堆积模型,引入煤颗粒球形度Q建立堆积简化模型(d1为粗颗粒,d2为细颗粒,d3为超细颗粒),其简化模型结果主要是d2=0.115×d1/Q制浆效果更佳,三峰级配时引入d3=d2/(3Q)时制浆效果更佳。
[硕士论文] 操岳峰
化学工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取晋煤中能化工提供的滤饼(ZNLB)掺配姜家湾煤(JJW)制型煤,利用控制变量法研究掺配比例、成型水分、成型压力、单粘结剂对型煤机械强度和防水性的影响,同时借助SEM分析了型煤表观形貌,通过正交实验探究了复配粘结剂对型煤机械强度的优化效果。使用同步热分析仪对滤饼、粉煤和混合样进行燃烧实验,探究不同样品燃烧特性的变化规律,得到如下结论:
  当ZNLB以30%比例掺配JJW时,可最大量利用滤饼且混合样的基础分析可较好满足洁净型煤标准,故将此比例的混合物作制备型煤的粉体原料。成型水分和成型压力对型煤强度的影响都呈先上升后下降趋势,混合物在最佳成型水分为15%、最佳成型压力为15Mpa以及加入3%粘土条件下制得型煤,最大抗压强度达到100N。
  粘土、Pvac可增加型煤的机械强度,硅酸钠可提高型煤防水性。随着粘结剂的增加,型煤机械强度呈持续上升趋势。当粘结剂以24%比例加入混合样成型时,粘土粘结剂制得型煤抗压强度达到500N,Pvac制得型煤跌落强度为68%,硅酸钠制备的型煤防水性较好,利用SEM分析发现无粘结剂型煤表面疏松多孔,添加硅酸钠制得型煤表面颗粒排列紧密,形成一层防水膜,可有效防止型煤遇水即散现象,单粘结剂制备的型煤机械强度无法满足型煤标准。通过正交实验将三种粘结剂复配制型煤,有效增加了型煤机械强度且减少了粘结剂的用量,当粘结剂添加量为12%时,制得抗压强度可达800N,跌落强度为85%,满足型煤标准。
  利用同步热分析仪对不同样品进行了燃烧实验,结果表明:JJW的可燃性指数比ZNLB大4.08×10-5。以ZNLB:JJW=3∶7混合后,可燃性指数比JJW降低了1.45×10-5。加入20%的粘结剂制得型煤可燃性指数有一定程度的降低,但满足型煤燃烧要求,表明滤饼掺配粉煤制型煤可行。
[硕士论文] 陶然
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取有代表性的硅铝比不同的三种高灰熔融温度煤样,通过向煤中分别添加不同比例的CaO和MgO试剂,分析添加钙镁助熔剂后在还原性气氛下煤灰熔融温度和灰渣粘温特性的变化规律;借助CCSEM、X射线衍射仪(XRD)分别考查煤中矿物组成与煤灰熔融特性的关系及高温下钙镁助熔剂对煤灰渣中的矿物转化过程和晶胞参数的影响;利用Factsage热力学软件从理论的角度探究钙镁助熔剂对煤灰熔融过程和熔渣液相生成量的作用机制、并结合量子化学软件和X射线光电子能谱(XPS)深入研究钙镁离子对矿物分子键长、键能的影响,从分子水平角度对灰渣中的矿物进行微观结构特性的计算,揭示钙镁离子耦合对煤灰熔体结构作用机理。得到如下结论:
  煤中高岭石、石英等耐熔矿物含量较高,高温下转化生成大量莫来石是导致煤灰熔融温度高的主要原因。钙镁耦合对硅铝比在1.5~2.0之间的B煤和C煤作用显著,具体的表现形式为:钙镁的加入加速了煤灰的熔融进程和灰渣的矿物转化过程。从XRD的分析结果来看,CaO和MgO分别和煤灰中的硅铝酸盐(莫来石)反应生成钙长石、陨硫钙石等钙质矿物和镁橄榄石、镁尖晶石和镁堇青石等镁质矿物。灰渣中莫来石、钙长石、镁橄榄石和镁尖晶石等晶体矿物在1000~1500℃范围内的晶型不变,但是在钙镁共同作用下,会导致莫来石“骨架”坍塌,体积缩小,从而转化为钙质、镁质矿物,导致煤灰熔融温度降低,液相生成量增多。
  钙镁耦合降低煤灰熔融温度的原因有2点:(1)Ca2+和Mg2+等金属阳离子作为电子接受体,通过攻击键长较长的Si-O或Al-O非桥氧共价键的形式破坏莫来石的结构,与[AlO4]-、[AlO6]-以及[SiO4]-结合,生成钙长石、镁橄榄石、镁堇青石等矿物,这与XRD分析结果吻合;(2)由量子化学计算结果可知,钙长石中游离的Ca2+容易进入镁橄榄石的晶格结构内,与其发生低温共熔反应,这与晶胞参数分析结果一致。两种反应共同作用导致煤灰熔融温度降低。
[硕士论文] 胡国帅
土木工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤炭作为我国的主要能源,在我国的经济发展中一直充当着重要的角色,然而其燃烧时产生的污染又与当今提倡的绿色可持续发展战略相违背,因此对于煤中的硫组分,特别是有机硫的脱除一直是研究的重点。随着计算机的发展与相关软件的开发,量子化学计算在煤炭脱硫中的应用越来越广泛。本文通过煤的组分分析、微波的热效应分析、非热效应分析后,应用量子化学计算软件对含硫化合物进行探究,将微波场简化为电场,对微波作用下煤中有机硫的响应做出分析。
  本文以新峪精煤为研究对象,通过族组分分离实验及XPS分析得出:新峪精煤及各族组份中可溶性含硫组份的有机硫相对含量按“原煤>煤重质组>煤密中质组>煤疏中质组”降低,而其组成结构的复杂性程度按“煤重质组>精煤>煤疏中质组>煤密中质组”降低。并通过对溶于有机溶剂的小分子化合物进行分析,推理出煤中3种噻吩类硫,4种硫醇硫醚类硫和5种(亚)砜类含硫模型化合物。对不可溶物进行分析,构建出3种大分子结构模型:煤轻质组的结构模型、煤疏中质组的结构模型及煤疏重质组结构模型。
  同时通过相似结构小分子模型化合物的热重分析,得出硫醚、亚(砜)及噻吩类化合物的热解断裂的起始温度逐渐增加的结论,即三种化合物中硫醚的热断裂温度最低,噻吩类化合物中的温度应该最高。
  为了证明微波的非热效应的存在,本文对四苯基噻吩进行了拉曼光谱实验和同温度下的水浴加热实验,通过对实验后分子结构分析,发现分子内部结构发生差异,证明了微波的非热效应存在。同时对三类化合物进行研究,通过对2GHz~18GHz下的复介电常数实部和耗损角正切值变化曲线得出在模型化合物中硫醚类和(亚)砜类模型化合物较噻吩类模型化合物对微波的响应更大,表明这两类含硫化合物较噻吩类化合物中的硫原子更容易脱除。
  最后依托Material studio软件平台中的Dmol3模块对煤中有机硫模型化合物部分进行量子化学计算研究,通过外加不同强度的电场发现无论噻吩、硫醚及(亚)砜类含硫化合物中其大多数分子的C-S键会随外加电场的增大而逐渐变长,并且偶极矩也逐渐变大,键角逐渐发生单向变化,这都表明外加电场会导致含硫化合物分子的极性增加,最终导致C-S键或者S-S键的断裂。同时对大分子结构模型中的煤疏中质组的结构模型进行计算,计算结果表明分子结构中的C-S键的键长较其他化学键长,而键级比其他化学键小,因此可以得出在煤疏中质组的结构模型中C-S键结合能较小,在外加能量场作用下应优先断裂,从而从微观角度为有机硫脱除提供理论基础。
[硕士论文] 赵建峰
矿物加工工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤泥水中矿物主要包括氧化物类矿物、黏土类矿物、硫化物类矿物以及硫酸盐类矿物等,其中石英、高岭石、蒙脱石等占矿物总含量的60%以上,这些矿物具有较强的亲水性,导致煤泥水难以沉降澄清。以微细石英颗粒作为研究对象,通过聚团沉降试验、Zeta电位测定、红外光谱分析和分子动力学模拟,开展了金属离子及表面活性剂对微细石英颗粒聚团沉降的影响规律及其作用机理研究,为煤泥水处理药剂的选择及技术开发提供依据。
  季铵盐类药剂十二烷基三甲基氯化铵(1231)、十四烷基三甲基氯化铵(1431)、十六烷基三甲基氯化铵(1631)、十八烷基三甲基氯化铵(1831)对微细石英颗粒聚团沉降影响规律的试验结果表明:季铵盐在石英颗粒表面发生物理吸附。1231在高浓度下(≥8×10-4mol/L)有利于石英的聚团沉降;1431在1×10-4mol/L~16×10-4mol/L对石英聚团沉降效果较好;1631、1831在低浓度(≤2×10-4mol/L)下有利于石英的聚团沉降。随着溶液pH的升高,1231作用效果逐渐变差,溶液pH的变化对1431、1631、1831作用效果影响较小。
  Ca2+、Mg2+对微细石英颗粒聚团沉降效果较差,Al3+、Fe3+对微细石英颗粒聚团沉降效果较好,且随着Al3+、Fe3+浓度的增加,石英沉降产率不断增加,石英颗粒表面Zeta电位不断向正方向移动且变化比较明显;Al3+在溶液pH值为5时有利于石英沉降,Fe3+在溶液pH值为3~10时能够促进石英沉降;增加溶液pH值会使石英颗粒表面Zeta电位向负方向移动,pH值越高,石英颗粒表面Zeta电位向负方向移动趋势越明显。
  水杨羟肟酸和苯甲羟肟酸在单独作用下不能促进微细石英颗粒沉降澄清,对石英颗粒表面Zeta电位影响较小;在pH为11时,水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Ca2+、Mg2+共同作用下对微细石英颗粒聚团沉降具有一定的促进作用;水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Al3+共同作用下对微细石英颗粒的聚团沉降效果较差;在pH值为3时,水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Fe3+共同作用下能够促进微细石英颗粒聚团沉降。
  分子动力学模拟结果表明,季铵盐类表面活性剂能在石英表面发生吸附,且随着碳链长度的增加,药剂在石英表面的吸附强度越大;水杨羟肟酸和苯甲羟肟酸在石英表面的吸附强度较弱,吸附行为不易发生。分子动力学模拟结果与沉降试验结果相吻合,说明通过分子动力学模拟能够研究微细石英颗粒聚团沉降机理,从而为设计及选择新型表面活性剂提供理论支持。
[硕士论文] 李庆成
矿业工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:资源是人类赖以生存的一个重要因素,人类想要得到发展,就必须懂得合理有效地利用资源以及保护周围的环境,人类如果想要生存发展,就必须要遵守以上两个前提,因为这两个前提是一个国家的经济发展中的一个非常重要的基础。在我国,褐煤和风化煤等低阶煤在煤炭资源中所占比重较高,具有十分丰富的资源,据相关研究我国褐煤约有1303亿吨的储存量,是我国煤炭中资源较丰富的,它的储量占到13%的比重。由于燃烧低等级煤炭时,它所产生的热量比较低,并且它在工业应用上的价值也不高;另外堆放的煤炭如果时间较长会对环境造成一定的污染,煤炭的堆放也是对资源的浪费。所以,褐煤及低阶煤有效合理地开发利用就变成一项有待解决的课题。
  为了了解外源菌种对不同那个变质程度煤的降解转化为气体的能力,本实验采用了甘肃华亭煤种和安徽淮南煤种作为实验的研究对象。利用三种不同的菌种对生物质采用湿法、干法的发酵的方式进行单一菌种的发酵和不同菌种组合方式进行发酵的沼气实验。根据自然温度条件下初筛实验产沼气高的试验来确定煤炭生物气化菌种的组合方式;通过实验确定最佳的产气方式为接种15%菌种B和15%菌种C的干法发酵。然后在实验室条件下开展煤炭生物成气实验,研究在外源菌种的作用下微生物降解不同变质程度的煤及产生甲烷的情况。在外源菌的作用下,高阶煤产甲烷体积分数最高达8%;低阶煤产甲烷体积分数最高达37%,相对于变质程度更高、煤阶更高的无烟煤,煤阶较低的褐煤在外源菌的作用下,可产生更多的甲烷气体,且所产的甲烷初始条件提前、产气周期更长。
[硕士论文] 张钊
化学工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选择安徽淮南矿区三个高灰熔融温度煤样,利用CCSEM对淮南煤中矿物组成进行了分析;利用结渣特性实验以及预测指标对淮南煤的结渣特性进行了探讨;借助XRD、FactSage热力学软件、SEM-EDS分别深入研究了淮南煤在高温弱还原性气氛下的煤灰渣晶体矿物组成、煤灰矿物转化行为、灰渣表观形貌和微区化学组成,由此得到如下四个结论:
  (1)ZJX煤、ZJD煤、XQ煤中主要为高岭石和石英等耐熔矿物,三种煤的耐熔矿物含量(包括高岭石、石英、金红石和氧化铝等)分别为91.02%、68.81%及79.04%,这是淮南煤难结渣的主要原因。虽然淮南煤中耐熔矿物含量较高,但由于煤中仍含有少量助熔矿物存在(包括氧化铁、方解石、黄铁矿等),含量在2%~5%左右,因此在高温下淮南煤仍存在结渣的可能性。
  (2)从结渣特性实验分析可知,淮南煤为弱结渣煤,其中以ZJD煤的结渣率最高,其次是XQ煤,ZJX煤的结渣率最低,原因在于淮南煤中耐熔矿物含量较多所致。气氛条件也会在一定程度上影响煤的结渣特性,比如煤样的结渣率随鼓风强度的增加呈上升趋势。从结渣特性预测分析可知,ZJX煤和XQ煤各判别指标预测结果均为弱结渣,ZJD煤除硅铝比(Si02/A1203)预测为中等结渣外,其余判别指标预测结果也均为弱结渣。从结渣特性的实验和预测综合分析可知,ZJX煤、ZJD煤以及XQ煤基本均为弱结渣煤,初步判断淮南煤比较适合直接应用于气流床干法排渣技术。
  (3)XRD、FactSage的分析结果表明:淮南煤在1100℃时已经出现液相,并且液相生成量会随着温度的升高而不断增加,与此同时,石英、长石、白榴石、堇青石等矿物含量减少,甚至消失,莫来石含量有少许减少。气氛也会对矿物转化产生一定影响,随着气氛中CO比例的提高,促进了石英向高温液相物质的转变,同时促进了耐熔矿物莫来石的产生。
  (4)SEM-EDS的分析结果表明:淮南煤灰结渣情况较为类似,低温下煤灰是由大量孤立的细颗粒物组成,随着温度的升高,灰渣逐渐由孤立的颗粒物转变为致密的粘结物,Fe、Ca、Na、Mg、K元素含量也有一定的上升趋势。气氛对煤灰渣表观形貌和微区化学组成也会产生一定的作用,比如高温下部分高温区域出现了Fe元素的富集现象,富集区域熔融现象明显,原因是由于高温下CO具有还原性所引起的。
[硕士论文] 沈宏武
化学工程 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:为解决安庆石化Shell气化炉入炉煤粒度波动、气化堵渣问题,实验选用石墨、滤饼、煤矸石粉、石油焦以及不同时期Shell气化炉使用的6种煤样作为研究对象,借助粉体综合测试仪探究了粉体种类、粒度对粉煤流动性的影响;利用Zeta电位仪研究了表面电负性与流动性的关系;并通过热重分析仪(TGA)初步探究了含水率对流动性的影响。
  利用Carr流动性指数测试法和HR测试法,对比研究了YA、YH、XB粉煤和其它粉体颗粒(石墨、滤饼、煤矸石粉、石油焦)的流动性。并借助透反射显微镜观察不同粉体的颗粒形态,结合Image-pro plus图像处理软件对颗粒形态进行了球形度分析,结果表明粉体颗粒球形度越高,粉体流动性越好。
  选取中位径分别为20μm、40μm和60μm三个粒度等级的SH、YH、YA、和石油焦,探究了粒度对粉煤流动性的影响。Carr指数、HR指数以及Rosin-Rammler分布计算均表明,在20-60μm范围内,随着粒度的增大,粉煤流动性逐渐变好。
  测定了表面电负性不同的SH、YH、3#TC、TC、YA和石油焦6种粉体的Carr流动性指数,并计算分形维数,结果表明表面电负性越大的粉煤,流动性越好。
  对不同含水率的YH粉煤分别进行Carr流动性指数分析,结果表明含水率越低,Carr流动性指数越大,粉煤流动性越好。
[硕士论文] 田梦琦
化学工艺 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:东胜煤具有高内水、低灰、低灰熔点、低成浆浓度的特点。实验选用东胜煤(MD、NLM、DC)和HDG煤样,对四种煤样进行工业分析、元素分析、HGI、红外光谱分析、晶体矿物组成等分析。将东胜煤与HDG煤样进行单煤、配煤和配煤结合粒度制浆,通过对浆体表面电负性、表面润湿性、晶体矿物组成、分形维数的分析,深入研究配煤结合粒度对改善东胜煤成浆性的影响机理。同时基于Matlab软件,采用多元线性回归理论,选取水煤浆成浆浓度影响因子:水分、灰分、氧碳比、可磨性指数、分形维数,建立单煤、配煤、配煤结合粒度成浆浓度预测模型。主要结论如下:
  单煤制浆,MD成浆浓度为52.25%,NLM成浆浓度为58.02%,DC成浆浓度为59.26%;配煤后,MD最高成浆浓度比原煤提高6%,NLM最高成浆浓度比原煤提高4%,DC最高成浆浓度比原煤提高2%,且浆体表观粘度均变小,流动性、稳定性变好,配煤能够有效的改善东胜煤成浆性能。采用配煤结合粒度后,浆体最高成浆浓度均比配煤提高1-3%,且浆体达到同一浓度,HDG的添加量有所减少;随着配入的HDG粒度的减小,浆体析水率降低稳定变好,浆体粘度有变小趋势,流动性有变好趋势。但并不是配入的HDG煤样越细,浆体流动性越好、粘度越小,存在一个粒度的平衡点。
  配入的HDG煤样越细,所制浆体表面Zeta电位值越大,浆体稳定性越好;随着HDG配入量的增加,煤样的亲水性变差,浆体成浆浓度升高;煤中矿物质高岭石、方解石、一水软铝石可降低水煤浆粘度;配煤分形维数(D)相对较低,D均在2.3左右,配煤中添加级配能够提高煤粉的分形维数,其值均大于2.3,分形维数高,其成浆浓度偏高,通过测定煤粉的分形维数可评判成浆性的好坏。通过Matlab软件建立水煤浆浓度预测模型,预测浓度与真实浓度之间的误差值均在2%以内,预测模型在一定程度上能够准确预测水煤浆浓度。
[博士论文] 陈媛
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:煤粉O2/CO2燃烧技术可通过技术改造应用于当前全世界范围内的燃煤发电设备,也可以应用于新建电厂实现高温高氧浓度气氛下的燃烧。煤粉燃烧时生成的颗粒物不仅是环境污染物,还会对整个系统的性能产生影响。焦颗粒燃烧过程中无机元素的气化是颗粒物生成的重要过程。与O2/N2燃烧相比,O2/CO2燃烧过程中,气氛的变化影响煤焦的燃烧过程,进而影响无机元素的析出特性。因此,合理描述O2/CO2气氛下焦颗粒的燃烧过程是建立无机元素气化的模型的关键。本论文的主要目的是在合理描述煤焦颗粒燃烧的基础上开发和建立O2/CO2气氛下无机元素气化的模型。
  在煤焦颗粒O2/N2燃烧模型的基础上,考虑O2/CO2气氛下焦-CO2气化反应和高温、气氛变化对气体性质的影响,开发和建立了可适用于O2/CO2气氛煤粉燃烧的焦颗粒燃烧单膜模型。模型采用Langmuir-Hinshelwood本征动力学详细描述焦颗粒内部异相反应包括焦的氧化反应和焦与CO2的气化反应,并且描述了在富氧、高温燃烧时O2、CO2气体离解对混合气体热物理性质包括气体导热和反应气体扩散的影响。采用大量的文献实验结果对模型进行检验表明,所开发的单膜模型能准确地预测在氧气摩尔份额<0.2-0.3时O2/N2和O2/CO2气氛下焦颗粒的燃烧温度和燃尽时间。模型研究表明,当气氛由O2/N2燃烧改变为O2/CO2燃烧时,气体性质的变化和焦-CO2气化反应对焦颗粒的燃烧过程都具有显著的影响。特别是,气体性质(混合气体导热系数和反应气体在混合气体中的扩散系数)的变化导致颗粒燃烧温度的显著降低。在低氧浓度时主要是由于O2在O2/CO2反应混合气体中的扩散系数比在O2/N2反应混合气体中低,因而反应速度慢而颗粒燃烧温度低;在高氧浓度时则主要是由于O2/CO2反应混合气体的导热系数比O2/N2反应混合气体大,因而颗粒向边界层导热强而降低颗粒温度;而在中间氧浓度范围两方面性质的影响都重要。
  为改善焦颗粒燃烧模型对高氧浓度燃烧的适用性,在单膜模型的基础上,考虑边界层内CO氧化反应,建立了焦颗粒燃烧双膜模型。模型采用Dryer和Glassman的动力学描述边界层内CO的氧化反应,且详细描述该反应对颗粒内部和边界层内各气体的热、质传递的影响。模型预测与实验测量结果的比较显示,与单膜模型相比,双膜模型可以预测焦颗粒在O2/N2或O2/CO2燃烧气氛下的燃烧温度,同时也可以更好地预测颗粒燃尽时间和焦的反应速度,其氧浓度的适用范围也更广,而且,模型对于不同煤种和煤焦反应条件(气氛、氧浓度、温度和颗粒尺寸)也具有通用性。由于采用简单理论模型的方式合理描述气体性质、反应动力学和边界层内反应等,整体上双膜模型的体系和计算与单膜模型相比并不复杂,因此同样可应用于CFD等工程方法中。
  在高温滴管炉中进行系统的燃烧实验,研究准东煤、水洗准东煤和维多利亚煤在空气和35%O2/65%CO2气氛下燃烧时颗粒物的生成特性。实验研究表明燃烧气氛从O2/N2到O2/CO2的变化对无机元素(主要是AAEMs)的影响主要是由于焦颗粒燃烧温度的变化和高浓度CO2的存在。空气和35%O2/65%CO2两种气氛下准东煤燃烧后颗粒物的生成特性的比较表明,颗粒物生成量主要受矿物质颗粒表面气氛的变化及其反应的影响,而PM0.1和PM0.1-1生成的影响主要表现为无机元素气化凝结过程的影响;而PM1-10生成的影响更倾向于表现为灰颗粒破碎和熔聚等的影响。因此,在无机元素气化模型检验时,采用PM1的数据体现AAEMs的气化量是合理的。
  在焦颗粒O2/N2和O2/CO2燃烧的双膜模型的基础上,改进和开发焦颗粒燃烧过程无机元素气化的数学模型。模型中难熔氧化物(CaO、MgO和SiO2)的气化采用Quann和Sarofim的经典模型,而碱金属(Na、K)氧化物的气化采用矿物质颗粒表面饱和蒸气压及蒸气扩散描述。采用文献中的测量数据和论文的实验研究结果对模型的检验表明,将焦颗粒燃烧模型与无机元素气化模型的耦合能显著增强对O2/N2气氛下无机元素气化预测的可靠性和准确性,也基本能合理描述O2/CO2气氛下焦燃烧过程中无机元素的气化,而且改进的无机元素气化模型可体现煤种、颗粒尺寸(特别是小颗粒)、氧浓度(或颗粒温度)变化对AAEMs和SiO2气化的影响,证明了模型机理描述和模型改进的合理性。
[硕士论文] 李强
化学工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:甲醇制碳氢化合物(MTH)反应是煤及其它非石油含碳资源到液体燃料或轻烯烃等化工生产过程中的一个重要反应。该过程的反应物(甲醇)几乎可以从任何可气化的含碳资源中获得,其产物范围从轻烯烃到汽油。该技术可以把我国的能源供应劣势转化为优势,从而在很大程度上缓解我国的石油危机。因此,MTH技术受到研究者越来越多的关注。传统的ZSM-5分子筛被认为是MTH反应的有效催化剂,但也存在严重的积碳问题,制约着ZSM-5分子筛催化剂的高效利用。关于在MTH反应体系中,ZSM-5分子筛催化剂主要有两种积碳失活机理,即覆盖活性位和堵塞孔道。分析当前有关实验研究工作发现:对于MTH反应体系中催化剂的积碳原因,基本一致的说法是反应过程中产生的副产物,即多环芳烃体积过大而堵塞催化剂孔道,而多环芳烃的生成始于第一个C-C键,所以本课题拟采用密度泛函理论广义梯度近似方法(DFT-GGA),通过34T簇模型和Al/Ga-ZSM-5周期性模型的构建及优化,对MTH反应过程中第一个C-C键及初始烯烃生成进行了系统的理论研究。
  通过计算得出以下结论:
  1、在ZSM-5催化剂上,甲醇生成二甲醚主要有两种不同的反应机理。一是协同机理,即两个甲醇分子在Bronsted酸催化下直接生成二甲醚;二是分步机理,即通过甲氧基中间体完成。计算结果表明在ZSM-5催化剂上,二甲醚生成主要是通过协同机理进行。
  2、在ZSM-5催化剂作用下的MTH体系中,计算结果表明第一个C-C键物种是1,2-二甲氧基乙烷。
  3、对于第一个C-C键的形成,通过比较活化能垒发现:在34T簇模型上得到的活化能垒要显著高于周期性模型上得到的活化能垒,表明周期性模型更能全面地反映ZSM-5分子筛的全笼性质。
  4、对于在周期性模型上的机理论证,得出路径5(包括反应ZOCH3+CH3CH2OCH3→ZO-+CH3O+(CH3)CH2CH3;ZO-+CH3O+(CH3)CH2CH3→ZOCH2CH3+DME;ZOCH2CH3→ZOH+CH2=CH2)是生成初始烯烃的最佳反应路径,生成的初始烯烃为乙烯。
[硕士论文] 段中川
矿业工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:煤炭表面的氧化程度对于煤的使用性能和使用方式有重要影响。目前,由于优质煤炭资源的不断消耗,一些赋存状况较差的风氧化煤的应用比例有所增多;同时由于部分厂矿贮存环境较差,导致煤的氧化现象对产品煤应用的影响日益严重。煤的紫外光氧化反应可加速氧化煤的低温氧化反应,进行有目的地氧化降解以提高其利用水平也成为了煤炭高效利用领域的重要课题。其规律主要是通过紫外光与其它处理手段共同作用,主要通过破坏煤中芳香烃及羰基等结构,并与氧结合生成羧基、羟基等含氧基团的方式,达到氧化煤表面的目的。
  本文通过对麻家梁长焰煤进行紫外光氧化作用研究,并与盐酸、金属离子、有机光敏剂等联合进行紫外光氧化实验,对实验前后的样品分别进行接触角、Zeta电位、红外和热重分析,对不同条件下的氧化效果进行比较分析,并从反应机理方面进行研究,得出以下结论:
  1、紫外光对煤样的氧化作用的最大氧化效果一般出现在紫外光照射时间2h处,此时样品的表面疏水性最低;通过进一步的红外及热重分析可知,紫外光照射可对煤大分子结构中的芳香烃造成破坏,引起煤有机结构的破坏,同时催化煤中的酯或醚发生水解反应生成—OH和—COOH,最终导致煤表面被氧化;同时表明紫外光对无机矿物组份基本没有氧化作用,但一定含量的无机矿物质会对紫外光的催化氧化反应起到一定的促进作用。
  2、利用不同物质对煤表面进行改性时,对光氧化反应的影响效果不同。Mg2+、Fe3+、Sn2+和Cu2+改性均使煤经紫外光的氧化后接触角降低,其影响效果各不相同,Sn2主要是造成芳香烃结构的大量破坏,同时造成羰基—C=O、羟基—OH等含氧官能团的大量增加。Na+和硬脂酸钠改性可以阻止紫外光对煤表面的氧化过程。煤在TiO2和紫外光共同作用下发生氧化反应,主要是—S=O键及—C=O被破坏,生成—S—O及—C—O,造成煤表面的氧原子总量增多,样品被氧化。
  3、超声波处理主要是通过增加水中溶氧量,以及通过超声空化作用清洗煤表面从而加速煤的氧化,与紫外光的氧化作用可产生协同效果,但作用强度受到液体中有限的氧气含量的限制。
[硕士论文] 郝成浩
化学工程与技术 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:碎煤固态排灰气化技术因其技术成熟、操作方便、煤气中甲烷含量高,成为煤制天然气工业广泛选择的煤气生产方法。但为保证固态排灰顺畅,该气化过程使用了过量水蒸气降低炉温,从而引起含酚废水量的增加。CO2部分替代水蒸气是目前解决气化炉含酚废水排放问题的有效方法。CO2引入气化炉必然会使气化炉中各物理化学反应过程发生变化。本研究主要讨论CO2的通入对气化炉热解段反应产生的影响。气化炉的热解段是产生半焦、热解煤气和含酚化合物在内的煤焦油的主要阶段。CO2的引入必然对热解过程中气液固产物的分布及产物特性产生影响,而对此问题的探究可以为后续煤气化及焦油加工和含酚废水的处理提供重要的理论支撑和基础数据。
  实验选用5-8mm胜利褐煤和伊宁长焰煤两种低阶煤在常压固定床上进行热解实验,探究了热解温度在400~700oC、N2和CO2气氛下热解三相产物分布及特性的变化规律。采用氮吸附仪和拉曼光谱分析了半焦产物的物理和化学结构,采用气质联用仪分析对不同热解条件所得的焦油产物进行了分析与鉴定,采用气体分析仪在线测试热解过程中气体的释放行为。得到如下结论:
  (1)随热解温度升高,胜利煤与伊宁煤热解半焦产率降低,热解水与热解气产率提高,焦油产率先增加后降低。与N2气氛相比,CO2气氛促进了胜利煤和伊宁煤热解,使得热解液相产物(水和焦油)产率增加,半焦和热解气产率均降低。
  (2)与N2气氛相比,400到600oC时,CO2对半焦比表面积和总孔体积的影响较小;700oC下,CO2气氛制得的焦比表面积和孔体积较N2气氛半焦高,主要由CO2与半焦发生部分气化反应引起;拉曼光谱分析表明,随温度升高,半焦中富电子基团逐渐减少;CO2促进半焦中3-5环芳香结构的消耗,从而使得半焦结构中小环与大环比值减小。
  (3)胜利煤和伊宁煤热解酚类化合物释放量随热解温度的升高呈现出先增大后降低趋势。与N2气氛相比,CO2气氛在峰值温度以下呈现出抑制酚羟基裂解、提高酚类化合物含量的作用,在峰值温度以上作用方式相反。热解温度与CO2对萘类化合物释放的影响与对酚类物质影响表现出相似规律。
  (4)与N2气氛相比,CO2气氛热解对H2、CO、CH4含量影响主要体现在600和700oC时。CO2气氛热解H2含量降低,主要由于CO2气氛在热解过程中促进含H自由基向焦油和热解水中转移;CO2气氛热解CO含量显著增加,归因于CO2与半焦发生部分气化反应;CO2气氛热解CH4含量略高于N2气氛下热解。
[硕士论文] 李睿
化学工程与技术 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:随着煤炭资源的大幅度开采利用,优质炼焦煤资源日益短缺,高硫煤等非优质煤资源储量相对较大,但硫含量高的特点在一定程度上限制了其利用。为了缓解当前优质炼焦煤资源紧缺的问题,在保证焦炭质量的前提下,利用现有的高硫炼焦煤资源,合理调控高硫煤在炼焦过程中硫分的分布行为,有效降低焦中硫的比例,既能扩大炼焦用煤种类,又能有效降低焦炭生产成本。
  煤中硫主要分为无机硫和有机硫,无机硫可以通过浮选等传统物理方法脱除,而有机硫比较难脱除。基于此,本文选取一种富含有机硫的高硫焦煤,期望通过加压浸渍的负载方法向煤中引入镍基添加剂和钴基添加剂,以达到合理调控煤中有机硫的热变迁。在固定床上进行原煤及负载添加剂煤样的程序升温热解实验,重点考察无机添加剂对煤中硫迁移转化过程的影响,得到的主要结果表现在以下几个方面:
  (1)镍基添加剂对高硫煤热解过程中硫变迁行为的影响:镍基添加剂对煤热解过程中硫变迁行为的作用受负载压力和金属盐浓度的共同影响。当金属盐浓度为0.1%时,镍对煤样0.1-0.5-Ni(镍基金属盐浓度为0.1%,负载压力为0.5 MPa制得的煤样)热解时含硫气体的释放有抑制作用,对其他负载煤样则表现为促进作用;当金属盐浓度较高时,镍对煤热解过程中含硫气体释放有促进作用;但是当负载压力为1MPa时,镍在煤热解过程中有一定的固硫作用,致使焦中硫含量增加。当负载压力一定,金属盐浓度不同,镍对煤热解过程中硫在气、固相分配的影响不同。当负载压力为0.1 MPa时,镍对煤样热解过程中含硫气体的释放只有促进作用,而与金属盐浓度大小无关,此时焦中硫含量均降低;当负载压力为0.5 MPa,金属盐浓度低时,镍对煤热解过程中含硫气体的释放表现出抑制作用,而金属盐浓度较高时,则表现出促进作用;负载压力为1 MPa时,镍对煤热解过程中含硫气体的释放只表现为促进作用,且随着金属盐浓度的增大,促进作用先增强后减弱。
  (2)钴基添加剂对高硫煤热解过程中硫变迁行为的影响:钴基添加剂对煤热解过程中硫变迁行为的作用与镍基额添加剂一样,同样受负载压力和金属盐浓度的共同影响。钴对煤热解过程中含硫气体释放表现为促进作用,与负载压力无关。当金属盐浓度为0.1%时,随着负载压力的升高,配钴基添加剂煤样热解过程中含硫气体的释放量先增加后减少,焦中硫含量则先降低后增加。而金属盐浓度为2%时,焦中硫含量均降低,但降低程度不同。负载压力一定,金属盐浓度不同时,除1-1-Co煤样外,其他所有煤样热解焦中的硫含量均不同程度降低。当负载压力为1 MPa,金属盐浓度为1%时,煤热解过程中含硫气体的释放量有所减少,且焦中硫含量也最低,说明该煤样热解过程中有更多硫迁移至焦油中。
  (3)两种无机添加剂对煤热解焦中硫含量影响的差异性分析。低金属盐浓度和高金属盐浓度下,两种添加剂对煤热解焦中硫含量的影响完全相反。当金属盐浓度为0.1%时,随着负载压力的升高,负载Ni基和Co基添加剂的煤焦中硫含量都呈现出先降低后升高的趋势,但Co添加剂比Ni添加剂的作用更显著。当金属盐浓度为2%时,虽然Ni基添加剂和Co基添加剂的煤焦中硫含量随着负载压力的升高,也表现出同增同减的趋势,但是Co添加剂降低煤焦中硫含量的效果却比Ni添加剂差。
[硕士论文] 白雪峰
环境工程 内蒙古大学 2017(学位年度)
摘要:为了控制煤直接化学链燃烧(CLC)中多环芳烃(PAHs)的产生,抑制载氧体表面积碳现象的出现,采用机械混合法制备了三种载氧体即CaSO4/膨润土载氧体、CaSO4-K2CO3/膨润土载氧体、CaSO4-Fe2O3/膨润土载氧体,在模拟化学链燃烧反应器中进行载氧体与煤的化学链燃烧反应,利用气相色谱仪定性和定量检测烟气中的PAHs,探究改性载氧体对PAHs生成的影响,寻找减少积碳的方法。首先通过SEM和XRD对三种载氧体进行了物理性分析;其次,研究了CaSO4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧中煤结构对PAHs生成的影响;最后,在不同煤种(无烟煤、烟煤1、烟煤2、烟煤3)、不同温度(800℃、850℃、900℃、950℃、1000℃)、不同载氧体与煤比例下(2.4、2.8、3.2、3.6、4.0),描述了三种载氧体CLC反应后PAHs的排放特征,比较了改性与未改性载氧体与煤反应后生成PAHs的含量差异,并分析了原因。
  本研究主要内容包括:⑴对比三种载氧体的SEM图片可知,改性后的载氧体表面变的粗糙,表面积增大;由X射线衍射分析图谱得出,化学链燃烧反应后CaSO4还原产物为CaS,未检测到CaO的存在,基本无副反应发生。⑵在CaSO4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧反应中,随着煤中含碳量的增加,PAHs的生成总量呈现出先增大后减少的趋势,含碳量在75%附近时PAHs总量最大。随着n(H)/n(C)的增加,PAHs生成总量呈现先升高后下降的趋势,在n(H)/n(C)=0.76附近达到最大。在n(O)/n(C)对PAHs生成的影响中,随着n(O)/n(C)的增加,PAHs总量先迅速升高后开始下降,在n(O)/n(C)=0.17附近达到最大。随着挥发分的增加,PAHs生成总量也随之增大,依次为:无烟煤<烟煤1<烟煤2<烟煤3。⑶改性后的载氧体与不同煤种化学链燃烧反应后生成PAHs的量都有所降低。三种载氧体与四种煤反应后生成PAHs的总量分布趋势一致,依次为无烟煤<烟煤1<烟煤2<烟煤3。CaSO4-K2CO3/膨润土载氧体和CaSO4-Fe2O3/膨润土载氧体适合于高挥发分的烟煤化学链燃烧。⑷改性后的两种载氧体基本上在各个温度下与烟煤3反应后生成PAHs的量都有减少。随着温度的升高,三种载氧体CLC后生成PAHs的总量都呈现出先减少后迅速增加再减少的趋势。三种载氧体与高挥发分烟煤3的最佳反应温度是900℃。⑸在不同载氧体与煤比例下,改性后的两种载氧体与烟煤3反应后生成的PAHs都比未改性载氧体的少。随着载氧体与煤比例的不断增大,三种载氧体CLC后生成PAHs的总量分布趋势都是先增加后减少。三种载氧体与高挥发分、高热值煤(如烟煤3)反应的最佳比例为2.4。
[硕士论文] 付琦
化学工程 内蒙古大学 2017(学位年度)
摘要:本文采用热重分析及热解-气相色谱相结合的研究方法对煤与生物质进行共热解研究。首先,利用热重分析仪找出共热解过程中在质量变化上存在明显协同作用的煤与生物质样品;进一步利用热解-气相色谱研究不同气氛、不同温度、不同煤种对煤与生物质共热解过程中硫迁移的影响。
  在所选的生物质中,木屑与煤发生协同作用最强;在所选的煤中,与生物质发生协同作用较明显的是赤峰褐煤、锡盟褐煤与义马煤。
  氩气气氛下,义马煤与木屑共热解产生的协同作用对气相中硫化氢和羰基硫的逸出产生的促进作用最强;锡盟褐煤与木屑共热解产生的协同作用对气相中二氧化硫的逸出的促进作用最强。
  二氧化碳气氛下,煤与木屑共热解协同作用促进硫向气、固相中迁移,而抑制硫向液相中迁移。
  通过对比二氧化碳气氛与氩气气氛气相中硫化氢、羰基硫和二氧化硫含量协析率的变化及三相中硫含量协析率的变化,可知煤与木屑的共热解过程中协同作用在二氧化碳气氛下的效果比氩气气氛强。
[硕士论文] 周巧巧
化学工程与技术 北京化工大学 2017(学位年度)
摘要:煤热解过程中挥发物的反应对产物的产率和品质影响很大,认识挥发物反应的条件与重组分(特别是THF不溶物coke)形成和演化规律很有必要。本文采用两段反应器(第一段用于煤热解、第二段用于挥发物的反应)对比研究了一种褐煤和一种低阶烟煤挥发物的反应行为,探讨了挥发物在440-700℃反应1.5-7 s范围内对最终液体、气体和析炭(coke)产率的影响,重点分析了coke在挥发相和反应器管壁的形成规律,并依据顺磁共振(ESR)得到的自由基浓度、g值和线宽等信息分析了coke结构的演化。此外还探讨了挥发物反应对最终焦油组成及其产率的影响,分析了焦油不同温度区间的馏分含量和易加工焦油(oil)组成中芳香分的演化规律,并定量分析了不同焦油组分(包括:沥青质(pitch)+易加工焦油(oil)和易加工焦油(oil))中可蒸馏油的含量。
  研究发现,两种煤热解产生的挥发物在600℃开始发生显著的反应,烟煤的反应比褐煤显著,伴随着pitch,coke以及oil中芳香分组成和焦油自由基浓度的快速升高;440℃形成的coke主要存在于挥发相,650和700℃形成的coke沉积于管壁的量很显著,在4.2 s,达到总coke量的50%左右(SM,40.6-41.2%,HLBE,36.4-55.3%),褐煤挥发物形成的coke量多于低阶烟煤挥发物形成的coke量,其中的芳香结构的尺寸可能相对较小、O含量较高(自由基的g值较大、线宽较宽),但到600℃以上,两种煤挥发物形成的焦在组成上类似,具有类似的自由基g值和线宽。挥发物反应后的焦油组成主要是oil,且褐煤焦油(tar)的oil含量(约83%)高于烟煤tar的oil含量(约60%),其次是pitch,coke含量较低。另外,温度对年轻煤和年老煤挥发物反应的影响不同,在4.2s,440-700℃范围内,温度升高会使年轻煤的可处理性降低(柱残留增加),而对于年老煤,600℃以上反而会使焦油的可处理性变好,这一发现对于工业上调控操作温度具有很好的指导意义。
[硕士论文] 易霜
化学工程与技术 武汉科技大学 2017(学位年度)
摘要:能源及环境问题是当今社会发展过程中人们关注的焦点,目前煤炭资源利用效率偏低造成了资源的浪费并伴随着环境污染问题,因此对煤炭资源的清洁高效利用和寻找可再生的替代能源显得尤为重要。将资源量大、可再生的生物质能源与煤进行低温共热解不仅可实现煤炭资源的分级转化、能量的梯级利用,同时也扩大了对可再生资源的利用率。
  本研究利用自制的干馏实验装置进行褐煤与甘蔗渣的低温共热解实验,探究了甘蔗渣的添加比(0%,10%,20%,25%,30%,40%,100%)对热解产物产率及品质的影响。热解所得焦油采用GC-MS和FTIR进行组成分析;半焦采用FTIR、SEM、BET进行结构性质研究,同时对半焦的热值以及重金属离子吸附能力进行评定;另外利用热重分析仪探究褐煤和甘蔗渣共热解时的相互作用。本研究主要得到以下结论:
  (1)在甘蔗渣添加比为20%时,产物产率的实验值与理论值偏差达到最大,此时焦油产率的实验值比理论值高出9.61%。(2)焦油的GC-MS检测结果表明甘蔗渣的添加使热解焦油中酚类和脂肪族化合物含量增加,共热解(甘蔗渣添加比为20%)焦油中的酚类化合物含量增加至20.35%,比理论计算值增加了142.26%;焦油的FTIR分析结果表明焦油中含有芳香族、饱和脂肪族化合物,而不存在炔烃类化合物。(3)半焦的SEM检测结果表明褐煤与甘蔗渣共热解半焦比煤样单独热解的半焦孔隙发达;BET分析表明甘蔗渣与褐煤的相互作用不仅能提高共热解半焦的比表面积,而且能改善孔径分布,使共热解半焦孔径有减小的趋势。半焦吸附重金属离子实验表明未经任何处理的煤半焦及甘蔗渣半焦对铅离子去除率分别达到78.42%和87.80%。(4)热重试验结果表明甘蔗渣的失重峰与褐煤热解失重峰部分重叠;甘蔗渣与褐煤共热解时的DTG曲线与两者理论加权值的DTG曲线存在偏差,进一步证明了两者间存在协同作用。
[硕士论文] 王群
动力工程 山东大学 2017(学位年度)
摘要:目前,我国燃煤主要污染物排放标准日趋严格,近年来国家大力推进实施超低排放控制技术,致使主要污染物末端治理工艺更加复杂。燃煤烟气中汞含量少、浓度低,到目前为止我国尚没有商业化并广泛投入应用的燃煤电站经济、高效的脱汞技术。大气污染控制已经上升为国家战略,针对燃煤烟气中控制汞排放技术,要从源头和过程排放控制相结合出发,实现经济、高效、协同控制。
  研究表明,煤热解脱汞工艺是燃烧前期脱汞的可行方案。燃烧前热处理生成的烟气中的汞浓度会大大提高,而且烟气处理量大大减少。同时,在燃烧前热处理过程中,对煤中的S也能得到一定程度上的脱除,实现协同控制。另一方面,前期研究发现,高硫煤中硫、汞赋存形态存在正相关关系,并且脱汞技术中中硫、汞存在相关关系。煤中汞在热解或燃烧过程中的主要形态为Hg0,同时,煤热解过程中含硫的主要形式为H2S,而煤燃烧后的烟气中硫元素的绝大部分存在形式为SO2。H2S与SO2在适当条件下发生化学反应产生硫单质,单质硫与汞蒸气发生反应生成稳定的化合物HgS,从而实现脱除汞的目的。
  基于此,山东大学提出高硫煤热解、燃烧过程中硫、汞协同脱除的方法。首先通过控制煤中硫元素的热解和燃烧产物H2S、O2、SO2之间发生化学变化形成硫单质,然后硫单质与热解出的Hg反应生成稳定的化合物HgS,最后从热解气中排出,实现煤中硫、汞元素在燃烧前期的协同脱除。
  本文搭建了单质硫与汞蒸气(S-Hg)反应试验系统和模拟气体H2S-SO2-Hg联合反应试验系统。首先试验研究了非催化与催化条件下S、Hg反应特征和温度、气氛种类对该反应进行程度的影响。研究发现S与Hg在常温下即可发生反应,但受到温度的限制,汞的脱除效率较低。当温度升高时,S与Hg的反应速度增大。催化条件下,反应温度为100℃时,汞的脱除率为76.8%。添加铝基催化剂可以显著地促进S-Hg反应的进行,大幅提升汞的脱除率。在非催化条件下,氧气能够提升气相单质汞的脱除效果,但提升比例不大。催化条件下随着氧气体积分数的增加S-Hg反应效率显著提升。CO2气体对S-Hg反应没有影响。SO2作为硫化氢与二氧化硫归中反应重要的反应物对S-Hg反应作用甚微,在实际中不作为主要影响因素来考虑。
  其次试验研究了非催化条件下H2S-SO2-Hg联合反应的脱汞效果和催化条件下H2S-SO2-Hg联合反应特征及多因素对该反应进行程度的影响。研究发现,非催化条件下联合反应中单质汞脱除率整体较低,脱汞效果差,在实际生产中不宜应用。催化条件下反应温度为200℃时,汞的脱除效率为82%,H2S-SO2反应率达到80%,温度过高并不会提升联合反应的进行程度。反应时间延长,联合反应更加充分,但反应时间延长至3s时,联合反应效率提升不明显。联合反应H2S-SO2反应率受摩尔比的影响比较大,汞的脱除效率也受到影响,但变化程度没有H2S-SO2反应大。摩尔比为2时,联合反应效率最高。CO2对联合反应不存在影响。随着模拟气氛中O2浓度的提升,汞的去除效率呈现上升趋向,H2S-SO2反应率呈下降趋势,在实际应用中要综合考虑氧气的体积分数对两个分反应的影响。随着联合反应入口单质汞浓度的提升,联合反应汞的脱除能力下降。
[硕士论文] 郑超
化学工程与技术 武汉科技大学 2017(学位年度)
摘要:我国炼焦煤资源相对缺乏且分布不均,优质炼焦煤的进口量也在逐年增大。与此同时,焦炭行业的产能过剩严重,竞争相当激烈,对炼焦成本与焦炭质量提出了更高的要求。然而,一方面,以传统煤化学指标为基础的配煤炼焦技术对优质炼焦煤的依赖性高,特别是优质肥煤和焦煤;另一方面,由于传统配煤技术的局限性,焦炭质量高且又稳定的生产目标难以得到保证;同时,使配煤成本也居高不下。因此,本论文旨在研究煤岩学优化配煤结构和基于免疫遗传算法的配煤比优化方法,从而实现节约优质炼焦煤、稳定焦炭质量和降低配煤成本的目的。
  本论文首先通过煤岩学指标和煤化学指标对炼焦单种煤进行全面分析;再将配合煤的镜质组随机反射率划分为R1、R2、R3、R4和R5指标,并以该5个指标作为主要配煤指标进行5 kg试验焦炉炼焦实验,探讨了增加R1、R2、R3、R4和R5配煤指标在优化配煤结构上的合理性和可行性;随后采用最小二乘法和支持向量机的方法分别建立焦炭的硫分、灰分线性预测模型和焦炭的冷态强度、热态强度的非线性预测模型;最后以煤岩配煤技术和焦炭质量预测模型为基础,建立基于免疫遗传算法的配煤比优化模型,同时检验该模型的实用性。本论文在以上研究的基础上得出以下主要结论:
  (1) R1、R2、R3、R4和R5这5个指标分别与Vdaf、Rmax、G值和Y值之间都有着较强的线性相关性。R1含量的增加会明显劣化焦炭热态强度。R3和R4含量的增加会提高焦炭热态强度。R1、R2、R3、R4和R5指标对CRI的影响程度大小依次为R1>R3=R4> R5>R2。此外,在满足捣固炼焦对配合煤质量要求的前提条件下,可以利用1/3焦煤替代肥煤和减少焦煤配比。通过调整R1、R2、R3、R4和R5含量为25%~35%、20%~30%、10%~25%、10%~25%和5%~15%之间,可以有效改善焦炭热态强度。
  (2)通过采用主元分析(PCA)方法对模型输入端进行降维处理,采用支持向量机(SVM)方法建立焦炭的冷态强度和热态强度预测模型,采用网格搜索法和K-CV交叉验证法分别对模型中的参数进行优化和对模型的泛化能力进行验证,所建立的焦炭质量预测模型均具有较高的预测精准度和较强泛化能力。
  (3)在配合煤质量和焦炭质量约束条件的前提下,以免疫遗传算法作为寻优方法,配煤比优化模型能够在迭代次数为250~300范围内稳定收敛,能够得到焦炭质量稳定和低成本的配煤比,而且大大降低了优质肥煤和焦煤的配入量,从而实现了节约优质炼焦煤、稳定焦炭质量和降低配煤成本的目的。
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