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[硕士论文] 邓业新
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:神华煤具有优良的煤质特性,是一种适用于水煤浆气化的环保煤种,但在实际生产中往往难以制备出高浓度气化水煤浆。因此,神华煤的提浓制浆研究是一项十分迫切和重要的课题。针对神华煤成浆浓度低的问题,选取了TDH、SY2#和SH煤作为研究对象,进行了工业分析、元素分析、发热量和HGI等基础分析。通过干法筛分和球磨制取了一系列不同粒径的SH煤粗颗粒(≥74μm)和细颗粒(<74μm),通过不同粒径粗细颗粒级配制浆,探究了煤颗粒粒径和煤颗粒含量对浆体性能的影响;基于粒度级配峰型参数,研究了双峰间距和双峰面积比与浆体最高浓度的关系;基于最紧密堆积模型,引入煤颗粒的球形度Q,验证并优化了颗粒级配方案。研究表明:
  煤颗粒的粒径及含量均对浆体的性能有着重要影响。250~425μm粗颗粒(40-60目)与中位径D50=34.61μm(球磨30min)细颗粒级配制浆,随着250~425μm颗粒含量的增加,浆体最高浓度呈现先增加后降低的趋势,在W(250~425μm)∶W(D50=34.51μm)=7∶3时浆体最高浓度为64.40%。不同粒径粗煤颗粒(≥74μm)与D50=34.61μm细颗粒在质量比5∶5时,随着粗颗粒粒径的减小,浆体的最高浓度逐渐降低,在W(74~150μm)∶W(D50=34.51μm)=5∶5时浆体浓度最低为60.40%。粗颗粒有利于降低浆体的粘度,提高浆体的流动性,细颗粒有利于浆体的稳定性。
  煤颗粒的粒度呈现单峰、双峰或三峰等分布特征,其中双峰间距和双峰面积比显著影响浆体最高浓度。250~425μm粗颗粒和不同粒径细颗粒(D50=34.51μm、D50=8.56μm和D50=22.74μm)在质量比5∶5级配制浆,随着双峰间距和双峰面积比(S峰2∶S峰1)的逐渐增大,浆体的最高浓度均呈现先增大后降低的趋势,且双峰之间完全间断要比双峰连接的制浆效果好。
  基于正四面体堆积模型,引入煤颗粒球形度Q建立堆积简化模型(d1为粗颗粒,d2为细颗粒,d3为超细颗粒),其简化模型结果主要是d2=0.115×d1/Q制浆效果更佳,三峰级配时引入d3=d2/(3Q)时制浆效果更佳。
[硕士论文] 胡洋
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤的催化气化技术与现代煤气化技术相比具有反应温度低、能耗小等优点,是未来煤气化技术发展方向之一和主要研究热点。大同煤反应性低限制了其作为煤气化原料煤,所以提高大同煤反应性是目前迫切需要解决的主要问题。本文选取大同煤田煤样,进行HCl-HF法脱灰并热解制焦,分别研究了脱灰煤焦(TH)和原煤焦(DT)的孔隙结构以及煤的碳结构组成、气化反应特性等。以碱金属K2CO3、碱土金属CaO、过渡金属Fe(NO3)3负载TH煤焦为研究对象,对三种催化剂的催化活性进行了探讨,并利用SEM-EDX研究了催化剂的分散性。利用动力学计算研究了负载催化剂前后TH煤焦的气化反应活化能E和指前因子A的变化情况,并根据均相模型、收缩核模型、随机孔模型的物理假设找到影响气化反应过程的主要因素。主要得出以下结论:
  利用HCl-HF法可脱除煤中灰分85.32%,而脱灰不改变孔类型以及脂肪族碳和芳香族碳的分配比例,但煤焦比表面积增加16%,孔隙结构变的更发达。
  热重CO2反应性试验结果表明,脱灰使煤焦碳转化率达到50%时所对应的温度(T05)增加1.39%,主要原因是脱灰使煤焦中具有催化活性金属矿物铁白云石等被脱除,但由于脱灰后煤焦孔隙变得更发达、碳组成结构基本不变,所以TH煤焦在高温下(1050℃以上)的气化反应速率高于DT煤焦。负载K2CO3时,随着负载量的增加其T05值逐渐降低,说明催化剂的催化效果逐渐增加,主要原因是K2CO3分散性较好,K离子均匀分布在煤焦表面,增加了气化反应活性位点;而负载CaO和Fe(NO3)3时,当负载量超过2%后其煤焦的T0.5值将不再增加,原因为CaO和Fe(NO3)3颗粒发生团聚,分散性差,导致催化剂不能与煤焦很好的接触,增加负载量后煤焦表面活性位点没有增加。
  采用均相模型、收缩核模型、随机孔模型对气化反应数据进行拟合,结果发现原煤焦均相模型拟合效果好于收缩核模型和随机孔模型;脱灰煤焦以及负载催化剂后的煤焦随机孔模型拟合效果优于均相模型和收缩核模型,说明气化过程中孔隙结构的改变对气化反应影响显著。不同催化剂对煤焦气化反应的活化能影响为:3%Fe(NO3)3-2%CaO>2%K2CO3>2%CaO>2%Fe(NO3)3。
[硕士论文] 陶然
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取有代表性的硅铝比不同的三种高灰熔融温度煤样,通过向煤中分别添加不同比例的CaO和MgO试剂,分析添加钙镁助熔剂后在还原性气氛下煤灰熔融温度和灰渣粘温特性的变化规律;借助CCSEM、X射线衍射仪(XRD)分别考查煤中矿物组成与煤灰熔融特性的关系及高温下钙镁助熔剂对煤灰渣中的矿物转化过程和晶胞参数的影响;利用Factsage热力学软件从理论的角度探究钙镁助熔剂对煤灰熔融过程和熔渣液相生成量的作用机制、并结合量子化学软件和X射线光电子能谱(XPS)深入研究钙镁离子对矿物分子键长、键能的影响,从分子水平角度对灰渣中的矿物进行微观结构特性的计算,揭示钙镁离子耦合对煤灰熔体结构作用机理。得到如下结论:
  煤中高岭石、石英等耐熔矿物含量较高,高温下转化生成大量莫来石是导致煤灰熔融温度高的主要原因。钙镁耦合对硅铝比在1.5~2.0之间的B煤和C煤作用显著,具体的表现形式为:钙镁的加入加速了煤灰的熔融进程和灰渣的矿物转化过程。从XRD的分析结果来看,CaO和MgO分别和煤灰中的硅铝酸盐(莫来石)反应生成钙长石、陨硫钙石等钙质矿物和镁橄榄石、镁尖晶石和镁堇青石等镁质矿物。灰渣中莫来石、钙长石、镁橄榄石和镁尖晶石等晶体矿物在1000~1500℃范围内的晶型不变,但是在钙镁共同作用下,会导致莫来石“骨架”坍塌,体积缩小,从而转化为钙质、镁质矿物,导致煤灰熔融温度降低,液相生成量增多。
  钙镁耦合降低煤灰熔融温度的原因有2点:(1)Ca2+和Mg2+等金属阳离子作为电子接受体,通过攻击键长较长的Si-O或Al-O非桥氧共价键的形式破坏莫来石的结构,与[AlO4]-、[AlO6]-以及[SiO4]-结合,生成钙长石、镁橄榄石、镁堇青石等矿物,这与XRD分析结果吻合;(2)由量子化学计算结果可知,钙长石中游离的Ca2+容易进入镁橄榄石的晶格结构内,与其发生低温共熔反应,这与晶胞参数分析结果一致。两种反应共同作用导致煤灰熔融温度降低。
[硕士论文] 钟磊
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:脂肪酸相变储能洁净材料具有合适的相变温度、潜热高、无过冷现象、无毒、无腐蚀性、化学稳定性和热稳定性好等优点,然而单一脂肪酸(FA)相变温度较高,限制了其应用领域,为了获得相变温度适中、性能优良的相变材料(PCM),将五种FA复合,形成低共熔脂肪酸相变材料(FAM),将其应用于节能建筑领域,有效减缓室温波动,改善室内舒适性,解决能量供求双方在时间和空间上的不匹配问题,扩大其应用范围,减轻对传统石化能源的依赖,缓解能源危机,改善生态环境,为其产业化生产提供理论依据。
  选用五种单一FA为原料,根据最低共熔点理论进行组分调配,采用熔融共混法制备二元脂肪酸相变储能材料(BFAM)和三元脂肪酸相变储能材料(TFAM),研究其热性能和影响因素。结果表明:五种BFAM和三种TFAM相变温度适中,具有良好的热性能,可通过理论调控FAM组分配比改善相变温度,满足人体对建筑舒适温度范围(18℃~28℃)的要求。
  以BFAM和TFAM为基元相材,以多孔结构的粉煤灰(FM)和石膏板(SG)为载体材料,采用熔融浸渍法制备粉煤灰复合相材(CFAM-F)和石膏板复合相材(CFAM-S),并研究其热性能、蓄放热性能和循环稳定性。结果表明:复合是物理共混,具有较好的相容性,固-液相变不发生泄露;复合前后,相变温度基本不变;500次冷热循环质量损失率在8%之内,温度阻尼率在242%~953%之间,说明网状多孔结构的载体材料有效保护了复合相材的热物性和稳定性,满足节能建筑的应用需求;将高热导率膨胀石墨(EG)添加到复合相材中,明显改善其导热性能,导热系数提高2~15倍。
  设计建造了两座小型模拟房,将含15%的LA-MA/TDFM和含12%的LA-MA-PA/PDFM嵌入在墙体中,简化房间传热模型,选取淮南2016年至2018年冬季气候条件,建立了相关联性的实验验证和数值计算的研究方法,采用凝固/熔化瞬态分析焓法模型,研究了相变传热自调温过程。结果表明:与普通墙体相比,相变模拟房自调温效果明显,其保温效果在2℃~7℃,温度阻尼率在177%左右,节能效率在29%左右,将一天中最炎热或者最寒冷的时间段平稳过渡,明显改善了建筑墙体的蓄热能力,满足建筑居住舒适温度的要求,达到控温、节能和省电的目的。并采用ANSYS软件数值模拟研究了相变模拟房墙体厚度和波动环境温度对室温变化产生的影响,结果表明:提高墙体厚度和环境温度可以进一步改善调温效果,合理配置脂肪酸复合相变储能材料(CFAM)的相变温度、热物性、组合方式、使用形式,可以优化CFAM的建筑节能效果。
[硕士论文] 王蓓蓓
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取两种高灰熔点煤C煤和Z煤,通过添加助熔剂降低其煤灰熔融温度来满足气化要求。研究不同助熔剂不同添加量对煤灰熔融温度的影响规律,用SEM-EDX、XRD从煤灰渣的表观形貌和能谱图分析、矿物组成及结构研究助熔剂对煤灰渣矿物转化的影响,并用Raman、XPS以及量子化学计算从分子结构、元素存在形态及其演化过程,最后从矿物成键特性,研究了钙镁复配助熔剂的作用过程及助熔机理。
  研究了CaO、MgO、钙镁复配助熔剂(WCaO/WMgO=X)对C煤和Z煤煤灰熔融温度的影响。添加量为6%时,添加6%钙镁复配助熔剂(WCaO/WMgO=X)时,比添加单钙、单镁的作用效果明显。
  研究了添加不同助熔剂对C煤和Z煤在气化过程中表观形貌和矿物转化的影响。同一温度1300℃,同一倍率下,添加6%CaO后,C煤和Z煤呈现松散的网状或块状结构,是由于煤灰渣中莫来石转化成了钙长石;添加6%MgO时,其表面部分熔融,有较大的孔隙,说明煤灰渣中的大量镁系矿物,降低了煤灰熔融温度;添加6%钙镁复配助熔剂(WCaO/WMgO=1)时,两种煤灰渣的表面呈现致密的熔融结构,说明钙系矿物与镁系矿物发生了共熔现象。
  研究了钙镁复配助熔剂对煤灰渣分子结构的影响。添加6%单钙基助熔剂时,Z煤煤灰渣在1421℃时形成共熔物;添加6%单镁基助熔剂在1355℃时形成共熔物;煤灰添加钙镁复配(WCaO/WMgO=1)助熔剂在1290℃时就已经形成共熔物,所以钙镁助熔剂复配对共熔矿物的形成有促进作用。
  XPS和量子化学结果显示,钙镁复配助熔剂降低灰熔点主要是作用在硅、铝、氧结构变化上,表现为铝元素结构中铝氧配位方式的变化,即四配位的铝氧四面体[AlO4]和六配位的铝氧八面体[AlO6]随温度的变化而变化;硅元素结构中SiO2链的破坏,Ca2+和Mg2+加入会破坏SiO2链,使得桥氧硅变为非桥氧硅;以及氧元素结构中桥氧键断裂和非桥氧键形成。钙镁复配助熔剂的加入是通过作用在铝氧四面体、铝氧八面体和硅氧四面体结构上,促进桥氧键的断裂,Ca2+和Mg2+易与硅氧和铝氧四面体以及铝氧八面体中非桥氧键结合,生成低熔点的长石类矿物和镁质矿物,从而降低煤灰熔融温度。
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