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生物活性物种的光学探针与原位传感分析
成果信息
立项支持
  • 公布年份:
    2018
  • 中图分类:
    Q-33
  • 关键词:
  • 成果简介:
    生物活性物种是维持人体的正常功能与健康的一类重要物质。它们在生命体中的真实情况能得到及时反映的原位光学传感与分析,不仅对疾病的预防、诊断和治疗具有重大的实际意义,而且已成为化学、生命等科学领域中一个前沿、且颇具挑战性的课题。自1994年以来,项目组围绕该领域中一些重要蛋白酶、生物活性与毒性物种尚严重缺乏合适的原位检测方法的关键问题,系统开展了其光学探针与原位传感分析研究,并取得了一系列创新性成果。主要科学发现如下: 1.提出并阐明了制备性能优异光学探针的多种新途径。最早提出了以酰肼作为识别基团的新策略,用于构筑次氯酸的高选择性光学探针;发现了色氨酸在甲酸-盐酸水溶液中的新偶联反应,实现了混合氨基酸中色氨酸的专一性显色鉴定;基于长期的研究,提出并系统阐明了光学探针常用的4种设计策略:质子-脱质子化反应、络合反应、氧化还原反应、共价键的切断与形成,并指出了这些不同策略的优缺点和适用性,为相关研究者提供了重要的参考。国际同行以“innovative approach”、“In general, there are 4 main strategies”等确认了这些主要设计策略的创新性和重大意义。 2.设计合成了一系列性能优异的新型光学探针,且部分探针已被商业化生产。从分析物的特性出发,借助选择性的多米诺分解、化学切割、氧化还原等化学反应,结合光物理过程扰动原理,设计合成了氧杂蒽类、甲酚紫类、半菁类等一系列性能优异的新型光学探针,实现了痕量次氯酸、汞离子、硝基还原酶等物种的高灵敏检测,且部分探针己被商业化生产,得到了人们的广泛关注和采用,从而促进了在分子水平上对这些重要生物活性与毒性物种功能的认识。 3.建立了高选择性、高灵敏度光学传感与原位分析新方法,为揭示生物活性物种的分子作用机制提供了关键的实验技术。通过设计、合成性能优异的光学探针,构建了一系列光学传感与原位分析新方法,从而揭示了一些新的重要生物现象,为相关物种的生物功能研究提供了关键的实验技术。例如,通过改变探针中两种荧光团的比例,构筑了响应区间可调的比率型pH荧光探针,定量测定了细胞内pH值随氧化应力的变化行为,发现了一个有趣的单向变化现象,即氧化应力的改变通常只会引起细胞内pH的降低而非升高:揭示了细胞中内源性硫化氢的浓度低于0.1μM水平;通过设计靶向溶酶体的近红外比率型pH荧光探针,并分析溶酶体的pH随温度的变化规律,发现了热休克过程中溶酶体的pH会随着热刺激而升高,而且这个过程在短时间内是不可逆的。该现象的发现促进了在细胞水平解释热相关的毒性机制。 项目组在/ Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev., Biochim. Biophys. Acta等重要杂志上发表了一系列学术论文,推动了光学探针的设计理论与应用的发展。第一完成人被Nature Index 2014列为“fluorescent probes”的主要贡献者。8篇代表性论文被SCI他引1513次(单篇最高他引612次),部分成果被列为Top 10和“中国百篇最具影响国际学术论文”,受到国内外同行在Nat. Chem.、Nat. Chem. Biol.、Nat. Protoc.、Chem. Rev.、J. Am. Chem.Soc。.等期刊上的广泛引用和正面评价,并以“the first, innovative approach”等指出了该项目工作的首创性和重大意义。
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