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绿色化学导向的化学键活化与转化
成果信息
立项支持
  • 公布年份:
    2016
  • 中图分类:
    O621.3
  • 关键词:
  • 成果简介:
    该项目属于有机化学学科,相关研究是绿色有机化学的研究热点和前沿课题。项目以绿色、高效、可控的理念为指导,从化学键活化与转化过程中存在的关键科学问题入手开展系统、深入的研究,发现和发展了一些符合绿色化学基本原则的新反应、新方法与新技术,从根本上为解决高物耗、高能耗和高污染等挑战性难题提供了实践基础。项目的完成不仅推动了中国绿色有机化学的学科发展,促进与材料科学、生命科学等相关学科的交叉融合,而且为实现资源高效利用和减少环境污染提供了可借鉴的途径。主要科学发现点如下:发展了温和条件下氧气为氧化剂的氧化反应新方法及其理论。首次提出了过渡金属定向活化分子氧化学键的策略,设计了活化分子氧的新型过渡金属催化体系,实现了对活化中心-分子氧-底物的配位调控和选择性切断不饱和键,解决了在温和条件下氧气高效活化、反应选择性控制等挑战性难题;首次实现了不饱和烃断裂反应、双酯化和双羟基化反应,发展了氧气为单一氧化剂的氧化反应新方法及其理论,为若干功能有机分子与材料的绿色合成开辟了新途径。发展了基于稳定活性金属催化中心的高能单键定向活化与转化新策略。首次提出了通过载体稳定活性贵金属纳米粒子、配位活化高能单键等策略,设计了金属纳米粒子高度分散的新型MOFs催化剂,解决了无导向官能团分子中碳氯键、碳氢键等高能单键在温和条件下的定向活化与转化难题,实现了苯、甲苯和氯苯等有机物的高效转化、废物减量化与高原子利用率,发展了具有原子经济性特征的系列有机反应新方法。首次提出了活性序列定向设计策略并实现了多组分或多化学重键并存状态下化学反应原子经济性和步骤经济性的统一。运用汇聚性和活性序列设计策略揭示了化学键选择性切断与重组的制约因素与本质规律,减少了化学反应过程中一些必需的衍生化步骤,实现了多种反应组分或多类化学重键并存的情况下原子经济性和步骤经济性的完美结合,解决了复杂化学键有序构建和多样化构建的难题,发展了若干实用的和环境友好的新合成方法。研究成果发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Chem. Sci.和Acc. Chem. Res.等权威刊物上。8篇代表作SCI他引500次,20篇主要论文SCI他引1444次,4篇论文入选化学领域ESI 1%高被引论文,SCI他引100次以上论文6篇,单篇最高SCI他引192次。发展的合成新方法被相关研究小组用于构建内酯、杂环及光电材料等功能分子之中。项目组入选教育部长江学者与创新团队发展计划,获国家杰出青年科学基金和国家优秀青年科学基金资助各1人,获德国洪堡基金资助2人,获全国百篇优秀博士学位论文提名奖2人,获教育部学术新人奖3人,入选Elsevier 2014年中国高被引学者1人。项目组成员多次在国内外召开的学术会议做大会报告。部分成果获得2010年广东省科技一等奖。
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