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糠醛选择加氢催化剂构效关系的研究
成果信息
立项支持
  • 公布年份:
    2016
  • 中图分类:
    TQ251.11
  • 关键词:
  • 成果简介:
    糠醛通常由农林副产物(玉米芯、甘蔗渣、麸皮和秸秆等)中富含的半纤维素经酸水解而得。采用便宜的糠醛及其衍生物糠醇为原料,通过一步选择加氢合成高附加值戊二醇产品具有重要的科学和应用价值。基于Cu具有C-O/C=O键氢解/加氢活性高,而C-C键裂解活性弱的特点,在甘肃省自然科学基金项目"糠醛选择加氢催化剂构效关系的研究"(编号:1308RJZA281)资助下,重点开展了糠醛(醇)选择氢解制戊二醇研究,同时还开展了环碳酸酯、高碳多元醇氢解制二元醇方面的研究。Cu-MgxAlOy水滑石结构双功能催化剂高效催化糠醇氢解制戊二醇具有一定弱碱性的Cu-Mg3AlOx水滑石(LDO)催化剂表现出远优于Ni、Co和贵金属Pt、Ru和Rh及商业CuCr2O4催化剂的糠醇氢解制1,2-戊二醇和1,5-戊二醇性能。在140℃和6 MPa H<,2>的温和条件下,10 wt%含量Cu-LDO催化剂上取得>99%的糠醇转化率,51.2%的1,2戊二醇和28.8%的1,5-戊二醇选择性,戊二醇的总收率达80%,该结果是无铬非贵金属催化剂中报道的最好结果。该催化剂对糠醛直接氢解也可取得>99%的转化率和70.7%的1,2戊二醇和1,5-戊二醇总选择性。发现无论是催化剂的本征活性(TOF)还是戊二醇选择性均随Cu颗粒尺寸的增大呈火山型变化趋势,说明Cu催化剂上糠醇氢解是一结构敏感型反应。纳米Cu和LDO碱性位之间存在协同催化作用,提高催化剂的分散度,构筑紧密相邻的Cu-固体碱双功能催化剂有利于提高糠醇氢解性能。高分散Cu-Al<,2>O<,3>双功能催化剂高效催化糠醇氢解制戊二醇对比考察了SiO<,2>, TiO<,2>, ZrO<,2>, Al<,2>O<,3>, MgO和ZnO等不同氧化物负载纳米Cu催化剂的糠醇氢解制戊二醇性能,发现Al<,2>O<,3>负载的高分散纳米Cu催化剂表现出最优异的性能,其性能也远优于Al<,2>O<,3>负载的Ni、Co和贵金属Pt催化剂。Cu-Al<,2>O<,3>催化剂的本征活性(TOF)随Cu颗粒的变化也表现出的增高后降低的火山型变化趋势,说明糠醇在Cu-Al<,2>O<,3>催化剂上氢解也是一个结构敏感型反应。高分散纳米Cu-SiO<,2>催化剂高效催化环碳酸酯和高碳多元醇氢解制二元醇以高分散纳米Cu-SiO<,2>基复合物催化剂实现了CO<,2>经环碳酸酯高效间接加氢制甲醇同时联产二元醇,在433 K和6 MPa H<,2>的温和反应条件下可同时取得>97%的甲醇和二元醇收率。发现Cu-SiO<,2>催化剂活性明显受表面酸碱性、Cu颗粒尺寸和价态影响。研究了不同制备方法对纳米Cu-SiO<,2>催化剂木糖醇氢解制备乙二醇和丙二醇性能的影响,发现催化剂的反应活性和目标二元醇选择性受制备方法影响十分明显,主要原因是该反应为结构敏感型反应。围绕该项目的研究共发表影响因子>4.0的外文SCI论文3篇(其中1篇>8.0),中文核心期刊1篇,申请中国发明专利2项,会议论文多篇,培养研究生和博士生各一名,圆满实现项目任务并超额完成考核目标。
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